光學頻率梳（Optical Frequency Comb，OFC）提供了測量頻率和時間的標尺，從根本上解決了光頻計量問題，促進了前沿基礎物理研究領域的發展。OFC在頻域上表現為一系列相等頻率間隔的梳狀頻譜線，與氣體分子作用后進行頻域解析，在獲得寬光譜覆蓋范圍的同時可獲得極高的光譜分辨率，為高精度光譜測量提供了新的技術手段。然而，這種技術往往依賴于高帶寬光電探測器和復雜光譜解析技術，且需要相當長的激光與氣體相互作用路徑來提高檢測靈敏度，限制了光頻梳光譜在氣體傳感領域的應用。因此，如何通過原理上的突破，在緊湊結構下實現氣體傳感的寬波段、高分辨、高靈敏探測變得尤為重要。
近日，中國科學院長春光學精密機械與物理研究所應用光學國家重點實驗室研究員王強團隊和香港中文大學教授任偉團隊，創造性地提出了雙光梳光熱光譜方法（DC-PTS），首次實現了基于光頻梳的氣體分子光熱光譜測量。DC-PTS的原理如圖1所示，采用雙光梳光源作為泵浦光源，用其中一列光脈沖在另一列光脈沖的持續時間內等時長移動，周期性調制光脈沖。在頻域內，雙光梳光源的每一對梳齒的外差拍頻可對氣體分子吸收實現特定頻率的強度調制。強度調制引起的光熱效應會周期性調制介質折射率，因此當雙光梳通過氣體介質并被吸收時，介質折射率攜有一系列的調制頻率。采用光學干涉測量折射率調制并進行傅里葉變換，即可得到對應的寬波段范圍內的光譜信息。
原理驗證實驗中，研究采用電光調制器產生了具有天然內稟互相干的雙光梳泵浦激光，用一根7cm的反諧振空芯光纖構建了全光纖Fabry–Pérot干涉儀，僅用mW量級的激光便可實現kW·cm-2量級的泵浦光強。在空芯光纖28μm的空間尺度內，該光梳可同時以上百個不同頻率對氣體折射率進行調制，對0.17μL采樣體積的氣體實現了ppm級的探測靈敏度和超過1THz譜寬的光熱光譜測量（圖2）。
研究提出的雙光梳光熱光譜方法具備單波長激光光譜測量的高選擇性和快速響應特點。光頻梳和光熱光譜技術的融合使同時具備寬光譜、高分辨率、極低耗氣量和高靈敏度成為可能，為分子探測提供豐富的光譜信息，針對大氣監測、深空探測、海洋科學、呼氣診斷等不同領域對精密氣體探測的需求提供多功能的光譜氣體傳感技術。
相關研究成果以Dual-comb Photothermal Spectroscopy為題，發表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國家自然科學基金等的支持。香港理工大學教授靳偉團隊和暨南大學教授汪瀅瑩團隊提供關鍵的反諧振空芯光纖器件。
論文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-022-29865-6
圖1.雙光梳光熱光譜方法概念圖
圖2.乙炔氣體寬波段雙光梳光熱光譜
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