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從普通的煤煙到珍貴的鉆石，碳在許多方面都很熟悉，但是液態(tài)碳只是其中的一小部分。在研究人員FERMI 自由電子激光(FEL)源現(xiàn)在不僅產(chǎn)生的液體碳樣品，但其特征在于它的結(jié)構(gòu)，追蹤發(fā)生作為它們的碳樣品熔化電子鍵合和原子坐標(biāo)的超快重排。該項(xiàng)目的首席研究員埃米利亞諾·普林西皮(Emiliano Principi)說(shuō)：“據(jù)我所知，這是凝聚態(tài)物質(zhì)中最快的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。”
這項(xiàng)工作填補(bǔ)了元素相圖中的一些空白，即在不同溫度和壓力下其相的圖。盡管碳無(wú)處不在，并且它在許多科學(xué)領(lǐng)域都引起了人們的興趣，從傳感器和太陽(yáng)能電池到量子計(jì)算和太空火箭保護(hù)系統(tǒng)，但其相圖的知識(shí)仍然是零散的。通常，一旦固態(tài)碳不能吸收熱量，它就會(huì)升華為氣體。對(duì)于其他材料，研究人員可以注冊(cè)高壓電池，以防止樣品在高溫下直接膨脹成氣體，但是這些通常是金剛石，正是這種條件旨在融化的元素。
相反，Principi，Claudio Masciovecchio和他們的團(tuán)隊(duì)使用了FERMI飛秒泵浦探測(cè)系統(tǒng)，將來(lái)自泵浦激光器的高能量負(fù)載沉積到無(wú)定形碳樣品中，然后僅在數(shù)百飛秒之后就通過(guò)樣品測(cè)量了X射線吸收光譜用探測(cè)激光FEL脈沖。盡管以前已經(jīng)有關(guān)于使用激光加熱液態(tài)碳的研究，但這是第一個(gè)使用具有足夠短的波長(zhǎng)和時(shí)間分辨率的激光脈沖在系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)的時(shí)間尺度上區(qū)分樣品結(jié)構(gòu)的研究。
串出
研究人員看到的是鍵合和原子排列發(fā)生了顯著變化。非晶碳主要由描述為sp 2的石墨和石墨烯中發(fā)現(xiàn)的電子鍵類型決定，其中每個(gè)碳原子彼此鍵合三個(gè)，形成緊密相互作用的碳原子平面。但是，當(dāng)激光打到樣品上時(shí)，該鍵變?yōu)閟p 1，其中每個(gè)碳原子僅與兩個(gè)碳原子鍵合，形成碳原子串。普林西皮說(shuō)：“在我看來(lái)，這真是令人著迷。”他當(dāng)時(shí)解釋說(shuō)，沒(méi)有時(shí)間通過(guò)聲子進(jìn)行熱化，因此原子平面從平面到弦的原子排列的調(diào)整直接取決于靜電勢(shì)的變化。從修改的綁定。FERMI科學(xué)計(jì)劃負(fù)責(zé)人Masciovecchio補(bǔ)充說(shuō)：“我們從未見(jiàn)過(guò)如此迅速的轉(zhuǎn)變。”
由德國(guó)卡塞爾大學(xué)的合作者M(jìn)artin Garcia和Sergej Krylow對(duì)系統(tǒng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了從頭算的一組計(jì)算，對(duì)實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了補(bǔ)充。他們?cè)谟?jì)算和實(shí)驗(yàn)之間找到了極好的一致性，正如Principi指出的，“非常罕見(jiàn)”，“特別是在這類實(shí)驗(yàn)中”。通過(guò)這項(xiàng)理論工作，他們能夠確定過(guò)程中達(dá)到的溫度(高達(dá)14,200 K)以及激發(fā)碳系統(tǒng)中電子與聲子之間的相互作用強(qiáng)度-17×10 18 Wm -3 K -1。眾所周知，量化材料中電子-聲子相互作用強(qiáng)度的參數(shù)很難確定，可能對(duì)將來(lái)的模擬很有用。
簡(jiǎn)短而甜美
碳中的核心電子在4 nm的波長(zhǎng)處吸收，這就是為什么以前使用在可見(jiàn)波長(zhǎng)下工作的臺(tái)式激光器進(jìn)行的實(shí)驗(yàn)只能測(cè)量反射強(qiáng)度的原因。由于實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生的等離子體會(huì)導(dǎo)致反射率激增，因此樣品對(duì)于這些測(cè)量值基本上保持不透明。FERMI FEL可以使用4 nm的激光脈沖，因此研究人員可以測(cè)量核心電子的吸收光譜，并清楚地了解泵浦脈沖如何影響結(jié)構(gòu)和鍵合。Masciovecchio說(shuō)：“當(dāng)將電子帶入連續(xù)體時(shí)，電子將開(kāi)始觀察周圍發(fā)生的事情。”他描述了在電子被激發(fā)的情況下使用X射線吸收的優(yōu)勢(shì)，這與反射光譜相反。
FERMI的設(shè)置對(duì)于時(shí)間分辨率也具有至關(guān)重要的優(yōu)勢(shì)。自由電子激光器從加速到相對(duì)論速度的電子束產(chǎn)生輻射。電子束和波蕩器(周期性的偶極磁體系列)之間的相互作用會(huì)放大輻射，從而產(chǎn)生非常明亮的激光源。在FERMI，臺(tái)式激光為自由電子激光注入了種子，這使研究人員能夠?qū)⒈闷趾吞綔y(cè)脈沖同步到7飛秒以內(nèi)，而其他自由電子激光設(shè)備則需要200飛秒。由于存在時(shí)間短暫，這種定時(shí)精度是研究液態(tài)碳的關(guān)鍵-在300飛秒內(nèi)，樣品開(kāi)始熱化并膨脹為氣體。“聚會(huì)在半皮秒之后就結(jié)束了，”普林西皮補(bǔ)充說(shuō)。
結(jié)果填補(bǔ)了碳相圖中的一些空白。了解碳基系統(tǒng)在極端溫度和壓力下的行為方式可能對(duì)天體物理學(xué)有用，例如在最近觀測(cè)到的碳基系外行星的研究中。在以后的工作中，Principi及其同事可能將相同的方法應(yīng)用于其他碳同素異形體的研究，以了解不同起始密度的影響，以及對(duì)諸如硅或鐵等其他元素的整體研究。
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