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在復(fù)雜的物理體系中，各種粒子與準(zhǔn)粒子（例如電子、聲子、磁振子、等離激元）之間的相互耦合對(duì)理解和調(diào)控物理性質(zhì)起著關(guān)鍵作用。激光激發(fā)是一個(gè)研究和控制復(fù)雜且糾纏在一起的粒子、準(zhǔn)粒子相互作用的非常有效的工具。在1T-TaS2的電荷密度波（charge density wave, CDW）相中，激光不僅能夠幫助我們理解材料基態(tài)與激發(fā)態(tài)性質(zhì)，甚至能夠誘發(fā)出新物相。在激光的照射下，1T-TaS2電荷密度波相中的振幅模式會(huì)被激發(fā)，其晶格體系和電子體系會(huì)發(fā)生集體的振蕩。超短的激光束照射能夠關(guān)閉電荷密度波相中的CDW帶隙（起源于晶體結(jié)構(gòu)畸變）和Mott帶隙（起源于電子-電子強(qiáng)關(guān)聯(lián)作用）。實(shí)驗(yàn)研究還觀測(cè)到在低溫電荷密度波相沒有被破壞的情況下，Mott帶隙卻已關(guān)閉。綜上所述，相比于其基態(tài)，激發(fā)條件下1T-TaS2電荷密度波的光學(xué)響應(yīng)與物理機(jī)制更值得進(jìn)一步研究。
近期，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心孟勝研究員指導(dǎo)博士生張進(jìn)、關(guān)夢(mèng)雪和博士后廉超研究了1T-TaS2電荷密度波的超快激發(fā)。研究表明，光激發(fā)能夠誘發(fā)1T-TaS2產(chǎn)生一種新的集體振動(dòng)模式，并且伴隨著周期性出現(xiàn)一個(gè)金屬性質(zhì)的瞬態(tài)結(jié)構(gòu)，他們稱之為M相。這些光激發(fā)動(dòng)力學(xué)過程與熱致相變過程迥然不同。他們發(fā)現(xiàn)強(qiáng)激光照射會(huì)激發(fā)CDW相中大量的電子-空穴對(duì)，1T-TaS2的電子結(jié)構(gòu)會(huì)在50 fs以內(nèi)的時(shí)間尺度內(nèi)發(fā)生明顯變化，二維平面內(nèi)的帶隙會(huì)閉合。在幾百飛秒內(nèi)，電子-聲子有效相互散射能升高晶格的溫度，并且產(chǎn)生一個(gè)新的晶格振動(dòng)模式。這種集體振蕩模式與熱激發(fā)生成的聲子振動(dòng)模式有著明顯的區(qū)別。他們的研究表明激光誘導(dǎo)的1T-TaS2的電荷密度波相會(huì)發(fā)生非熱致的絕緣相-金屬相轉(zhuǎn)變。這主要?dú)w因于1T-TaS2的電荷密度波相中的電子-電子關(guān)聯(lián)作用。
基于含時(shí)密度泛函理論，他們還闡明電荷密度波材料中電子-電子關(guān)聯(lián)、電子-聲子耦合對(duì)激光誘導(dǎo)的電荷密度波相轉(zhuǎn)變過程起著重要作用。研究表明文獻(xiàn)中流行的“熱電子模型”在描述上述過程中存在缺陷，因而需要發(fā)展新的基于第一性原理的非平衡過程研究工具。這項(xiàng)工作對(duì)理解電荷密度波材料的形成原因和光激發(fā)響應(yīng)具有啟發(fā)作用。主要結(jié)果發(fā)表在Nano Letter 19, 6027-6034 (2019)。
此外，孟勝研究員與張進(jìn)、關(guān)夢(mèng)雪等與美國(guó)南加州大學(xué)Oleg Prezhdo 教授、英國(guó)帝國(guó)理工大學(xué)Johannes Lischner博士合作研究了貴金屬納米顆粒與層狀二硫化鉬界面處表面等離激元型熱電子激發(fā)的電荷傳輸機(jī)制，揭示了直接電荷傳輸機(jī)制和間接電荷傳輸機(jī)制能夠共存，且都快于傳統(tǒng)的熱電子弛豫過程的物理圖像。上述工作對(duì)理解實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到的二維納米體系超快光激發(fā)過程具有重要參考意義。
該工作發(fā)表在Nano Lett. 19, 3187-3193 (2019)。
上述研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（項(xiàng)目批準(zhǔn)號(hào)11774396, 91850120 和 11934003）、科技部（項(xiàng)目批準(zhǔn)號(hào)2016YFA0300902, 2015CB921001)和科學(xué)院先導(dǎo)專項(xiàng)（XDB070301）的資助。
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