近期，精密光譜科學與技術國家重點實驗室吳健教授團隊在超快激光誘導里德堡態激發研究領域取得重要進展。該團隊利用飛秒強激光與分子相互作用產生里德堡原子，并結合電子-原子核關聯能譜技術，揭示了多光子共振激發是強激光誘導里德堡態產生的普適機制。研究結果以“Electron-nuclear correlated multiphoton-route to Rydberg fragments of molecules”為題，2019年2月發表在 《自然通訊》（Nature Communications）。該工作與上海交通大學何峰研究員合作完成，華東師范大學為第一完成單位，精密光譜科學與技術國家重點實驗室的博士研究生張文斌為論文的第一作者，我校吳健教授和上海交通大學的何峰研究員是論文的共同通訊作者。
《自然通訊》刊登吳健教授團隊研究成果
精密光譜科學與技術國家重點實驗室吳健教授（右）與博士研究生張文斌（左）
柳暗花明：兩年反復試驗探索終得突破
據研究團隊成員介紹，這項研究成果從最開始實驗數據獲得到最終文章發表歷時將近2年。2017年初，研究團隊發現強激光場作用下產生的中性里德堡原子和帶電的粒子一樣可以被探測器探測到。然而，他們分析數據發現中性里德堡原子的原子核能譜出現了奇怪的尖銳峰結構，這與之前研究人員提出的常規的受挫隧穿圖像的預測結果很不一樣。在這之后很長的一段時間里，研究團隊進行了非常多次的討論和分析，不斷提出新的物理解釋，但又很快被自己否定。但他們并沒有因此放棄，而是不斷提高測量的精度和分辨率，并測試不同的物理條件下里德堡態的激發過程，希望可以了解里德堡態激發背后的真正的普適的物理機制。在經歷了數不勝數的實驗以及反復討論后，吳健教授團隊最終發現，當把電子與原子核關聯起來考慮時，所有問題都迎刃而解了。
吳健教授課題組成員
高激發的中性里德堡態原子之惑
超快強激光作用下，原子或分子內的束縛電子將從光場中吸收光子能量發生電離。根據激光強度的不同，電子的超快電離可以理解為多光子電離或量子隧穿機制。近年來，研究人員發現，在強激光場作用下，電子有一定的概率不被電離而被囚禁在里德堡態，形成穩定的中性里德堡原子分子。
超短飛秒激光誘導氫氣分子解離產生中性里德堡原子及其符合探測示意圖
中性里德堡原子分子具有諸多顯著的特征，例如巨大的軌道半徑、極長的相干時間、較大的碰撞截面、強電偶極矩以及高電極化率等。這些特性使得里德堡原子分子在精密光譜與精密測量、量子非線性光學、非平衡量子多體動力學、量子計算與量子信息等交叉研究前沿中有許多重要的應用。
作為產生里德堡原子分子的重要手段之一，強激光誘導里德堡態激發在中性原子加速、近閾值諧波產生、低能光電子譜結構產生以及多光子拉比振蕩等強場物理現象中同樣有著重要的應用。經過不斷的科學探索，研究人員提出強激光誘導里德堡態激發的物理機制與原子分子電離機制類似，可以用多光子共振激發或受挫量子隧穿圖像來解釋。多光子共振激發機制指出，電子吸收多個光子能量后直接共振布居到里德堡軌道上，而受挫量子隧穿圖像指出部分隧穿電子由于從光場中獲得的動能較小，不足以克服原子核庫倫勢的束縛，從而在激光場消失后有一定的概率會被原子核重新俘獲，形成高激發的中性里德堡態原子。
然而，自從強激光誘導里德堡態激發現象被發現以來，強激光場作用下產生里德堡原子分子的物理機制一直在多光子共振激發機制和受挫隧穿機制二者之間飽受爭議。其主要原因是，在過去的研究中，里德堡原子分子激發過程中電子與原子核之間的關聯效應一直被忽略。
分子內電子-核關聯效應激發新通道
氫氣分子（H2）作為最簡單的兩電子中性分子系統，在揭示分子基本動力學過程方面扮演了十分重要的角色。基于此前發展的中性里德堡原子探測技術，吳健教授團隊提出利用紫外飛秒強激光脈沖與氫氣分子相互作用，開展強激光誘導里德堡態激發過程的實驗探索。通過符合探測光電離解離產生的離子H+、中性里德堡原子H*和自由電子，并結合電子-原子核關聯能譜技術，實驗揭示了多光子共振激發為強激光誘導里德堡態產生的普適機制。
電子-核關聯能譜揭示氫氣分子雙電離通道和里德堡態激發通道中電子與核之間能量如何分配
氫氣分子雙電離通道和里德堡原子激發通道的解離原子核能譜隨激光強度的變化
利用電子-核關聯能量譜，強激光場作用下氫氣分子雙電離通道和里德堡原子激發通道均可用三步過程很好的描述。首先，氫氣分子發生單電離過程；其次，產生的氫氣分子離子（H2+）核波包將經由不同的光子分辨路徑在勢能曲線上運動；最后，當核波包運動到一定的核間距時會進一步發生共振增強電離躍遷到庫倫排斥態，最終解離形成兩個質子,即雙電離通道，或者經多光子共振激發后布居到高激發里德堡態，最終解離形成一個質子和一個中性里德堡原子，即里德堡原子激發通道。實驗結果顯示，里德堡態多光子共振激發時的核間距要小于發生共振增強電離時的核間距。另外，由于斯塔克位移效應的影響，發生里德堡態共振激發處的核間距大小隨著激光強度的增加而變大。這一變化將影響電子與解離原子核之間的分配比，從而引起里德堡原子的能譜結構隨光強的變化。當光強達到一定強度時，氫氣分子雙電離通道和里德堡原子激發通道的解離原子核能譜變得非常相似。
這一現象表明，多光子共振激發機制作為強激光誘導里德堡態產生的普適機制，同樣可以很好的解釋受挫隧穿電離理論的預測結果。該項研究揭示了分子內電子-核關聯效應在里德堡原子產生的過程中的重要性，極大深化了我們對強激光誘導里德堡態激發這一基本物理行為的認識，為強場里德堡原子分子激發的相干調控提供了新方法和新思路。
吳健教授團隊長期從事超快強激光作用下分子超快行為精密測量與控制方面的研究，例如圍繞分子內電子-核關聯效應，發展了電子-離子多體符合成像技術和電子-原子核關聯能譜技術，首次實驗觀測到分子內電子-核在多光子吸收過程中的能量關聯共享效應[Phys. Rev. Lett.111, 023002 (2013)]，揭示了分子振動態布居作為電子-核共享多光子能量的物理機制[Phys. Rev. Lett. 117, 103002 (2016)]，利用電子重散射為原子核存儲更多的光子能量提供了嶄新的途徑[PNAS 115, 2049 (2018)]。2017年，進一步發展了中性里德堡原子探測技術，首次實現了強激光場作用下分子內電子重俘獲超快動態過程的精密測量與操控[Phys.Rev.Lett.119,253002(2017)]。
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