近期，華東師大精密光譜科學與技術國家重點實驗室吳健教授團隊在超快激光誘導里德堡態激發研究領域取得重要進展。該團隊利用飛秒強激光與分子相互作用產生里德堡原子，并結合電子－原子核關聯能譜技術，揭示了多光子共振激發是強激光誘導里德堡態產生的普適機制。研究結果發表于最新一期《自然通訊》。
圖：精密光譜科學與技術國家重點實驗室吳健教授（右）與博士研究生張文斌（左）
柳暗花明：兩年反復試驗探索終得突破
據研究團隊成員介紹，這項研究成果從最開始實驗數據獲得到最終文章發表歷時將近2年。2017年初，研究團隊發現強激光場作用下產生的中性里德堡原子和帶電的粒子一樣可以被探測器探測到。然而，他們分析數據發現中性里德堡原子的原子核能譜出現了奇怪的尖銳峰結構，這與之前研究人員提出的常規的受挫隧穿圖像的預測結果很不一樣。
在這之后很長的一段時間里，研究團隊進行了多次討論和分析，不斷提出新的物理解釋，但又很快被自己否定。但他們并沒有因此放棄，而是不斷提高測量的精度和分辨率，并測試不同的物理條件下里德堡態的激發過程，希望可以了解里德堡態激發背后真正的普適的物理機制。在經歷了數不勝數的實驗以及反復討論后，吳健教授團隊最終發現，當把電子與原子核關聯起來考慮時，所有問題都迎刃而解了。
高激發的中性里德堡態原子之惑
超快強激光作用下，原子或分子內的束縛電子將從光場中吸收光子能量發生電離。根據激光強度的不同，電子的超快電離可以理解為多光子電離或量子隧穿機制。近年來，研究人員發現，在強激光場作用下，電子有一定的概率不被電離而被囚禁在里德堡態，形成穩定的中性里德堡原子分子。里德堡原子分子在精密光譜與精密測量、量子非線性光學、非平衡量子多體動力學、量子計算與量子信息等交叉研究前沿中有許多重要的應用。
作為產生里德堡原子分子的重要手段之一，強激光誘導里德堡態激發在中性原子加速、近閾值諧波產生、低能光電子譜結構產生以及多光子拉比振蕩等強場物理現象中同樣有著重要的應用。經過不斷的科學探索，研究人員提出強激光誘導里德堡態激發的物理機制與原子分子電離機制類似，可以用多光子共振激發或受挫量子隧穿圖像來解釋。
圖：精密光譜科學與技術國家重點實驗室吳健教授（右）與博士研究生張文斌（左）
柳暗花明：兩年反復試驗探索終得突破
據研究團隊成員介紹，這項研究成果從最開始實驗數據獲得到最終文章發表歷時將近2年。2017年初，研究團隊發現強激光場作用下產生的中性里德堡原子和帶電的粒子一樣可以被探測器探測到。然而，他們分析數據發現中性里德堡原子的原子核能譜出現了奇怪的尖銳峰結構，這與之前研究人員提出的常規的受挫隧穿圖像的預測結果很不一樣。
在這之后很長的一段時間里，研究團隊進行了多次討論和分析，不斷提出新的物理解釋，但又很快被自己否定。但他們并沒有因此放棄，而是不斷提高測量的精度和分辨率，并測試不同的物理條件下里德堡態的激發過程，希望可以了解里德堡態激發背后真正的普適的物理機制。在經歷了數不勝數的實驗以及反復討論后，吳健教授團隊最終發現，當把電子與原子核關聯起來考慮時，所有問題都迎刃而解了。
高激發的中性里德堡態原子之惑
超快強激光作用下，原子或分子內的束縛電子將從光場中吸收光子能量發生電離。根據激光強度的不同，電子的超快電離可以理解為多光子電離或量子隧穿機制。近年來，研究人員發現，在強激光場作用下，電子有一定的概率不被電離而被囚禁在里德堡態，形成穩定的中性里德堡原子分子。里德堡原子分子在精密光譜與精密測量、量子非線性光學、非平衡量子多體動力學、量子計算與量子信息等交叉研究前沿中有許多重要的應用。
作為產生里德堡原子分子的重要手段之一，強激光誘導里德堡態激發在中性原子加速、近閾值諧波產生、低能光電子譜結構產生以及多光子拉比振蕩等強場物理現象中同樣有著重要的應用。經過不斷的科學探索，研究人員提出強激光誘導里德堡態激發的物理機制與原子分子電離機制類似，可以用多光子共振激發或受挫量子隧穿圖像來解釋。
然而，自從強激光誘導里德堡態激發現象被發現以來，強激光場作用下產生里德堡原子分子的物理機制一直在多光子共振激發機制和受挫隧穿機制二者之間飽受爭議。其主要原因是，在過去的研究中，里德堡原子分子激發過程中電子與原子核之間的關聯效應一直被忽略。
分子內電子－核關聯效應激發新通道
基于此前發展的中性里德堡原子探測技術，吳健教授團隊提出利用紫外飛秒強激光脈沖與氫氣分子相互作用，開展強激光誘導里德堡態激發過程的實驗探索。實驗揭示了多光子共振激發為強激光誘導里德堡態產生的普適機制。
實驗結果顯示，里德堡態多光子共振激發時的核間距要小于發生共振增強電離時的核間距。另外，由于斯塔克位移效應的影響，發生里德堡態共振激發處的核間距大小隨著激光強度的增加而變大。這一變化將影響電子與解離原子核之間的分配比，從而引起里德堡原子的能譜結構隨光強的變化。當光強達到一定強度時，氫氣分子雙電離通道和里德堡原子激發通道的解離原子核能譜變得非常相似。
這一現象表明，多光子共振激發機制作為強激光誘導里德堡態產生的普適機制，同樣可以很好地解釋受挫隧穿電離理論的預測結果。該項研究揭示了分子內電子－核關聯效應在里德堡原子產生的過程中的重要性，極大深化了我們對強激光誘導里德堡態激發這一基本物理行為的認識，為強場里德堡原子分子激發的相干調控提供了新方法和新思路。
圖： 吳健教授課題組成員
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