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中紅外激光(3-5μm)在環境監控、氣體分子識別、相干斷層成像、軍事等領域有著重要應用，特別是近年來在高次諧波產生單個阿秒脈沖的研究中，由于周期量級中紅外飛秒激光能獲得更高截止能量的諧波階次，有望獲得更短的阿秒脈沖和更高的時間分辨率，因此倍受人們的青睞。但受限于激光增益介質，目前較難在室溫下直接獲得中紅外波段的飛秒激光，為此廣泛應用的方案是基于非線性晶體的激光參量振蕩和放大技術。2013年，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室(籌)陳小龍研究組(A02組)與魏志義研究組(L07組)合作，發現半絕緣4H-SiC晶體在2.5-5.6μm中紅外波段具有高的透過率，并首次采用該晶體差頻寬帶飛秒激光獲得了波長覆蓋3.9-5.6μm的寬譜中紅外激光輸出【Laser & Photonics Rev. 7, 831 (2013)】。
相比常用的中紅外非線性晶體，4H-SiC晶體具有兩大優勢。第一：具有極高的損傷閾值，因此可望獲得比AgGaS2、ZnGeP2等晶體更高的參量激光能量;第二：支持極寬的參量帶寬。通過系統計算非共線參量放大過程中飛秒激光在SiC晶體內的相位匹配角、非共線角、走離角、參量帶寬、角色散及補償等參數，理論上可以獲得大于500nm帶寬的中紅外閑頻光，因此可用于產生周期量級脈沖的中紅外超快激光。
針對4H-SiC晶體的特點及中紅外飛秒激光的發展需求，在2013年合作的基礎上，光物理重點實驗室L07組的博士生范海濤、副研究員王兆華和先進材料與結構分析實驗室A02組的博士生徐春華、副研究員王剛等人進一步合作，改用L07組自建的飛秒鈦寶石激光放大器作為泵浦激光、A02組新生長的高質量4H-SiC晶體作為非線性晶體，通過飛秒激光參量放大研究獲得了能量大幅度提高的寬帶中紅外激光輸出。實驗中他們將鈦寶石放大器輸出的激光分為三部分(圖1)，一部分用于產生穩定的單絲白光超連續;另一部分倍頻后泵浦BBO晶體放大白光超連續中波長1μm的成分;第三部分泵浦4H-SiC晶體繼續放大1μm信號光的同時，獲得了中心波長3.75μm、單脈沖能量17μJ、能量穩定性優于1.5%的中紅外閑頻光。實驗中采用理論計算獲得的最佳非共線角(2.3°)使得晶體中信號光與閑頻光很好地滿足群速匹配，獲得了半高寬550nm的超寬帶閑頻光光譜(圖2)，支持56 fs的傅里葉極限脈沖，實驗測量結果表明實際的激光脈寬為70fs。相比2013年的結果，不僅單脈沖能量提高了近兩個量級，而且脈沖寬度也僅6個光學振蕩周期左右。相關結果發表在Optics Letters后，進一步入選Spotlight on Optics焦點關注文章 (Highlighted Articles from OSA Journals)。
該工作得到國家重大研究計劃(量子調控)項目、自然科學基金項目和中科院科研裝備項目的支持。
圖1 中紅外激光裝置光路示意圖
圖2 中紅外激光光譜及對應的傅里葉極限脈沖圖
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