近日，復旦大學張宗芝教授課題組與南京大學張榮院士、王學鋒教授課題組等合作，利用脈沖激光沉積技術首次制備出高質量的大面積拓撲狄拉克半金屬二碲化鉑（PtTe2）薄膜，并通過時間分辨飛秒激光泵浦-探測測量系統和拉曼散射光譜，系統研究了PtTe2薄膜的聲子動力學特性；通過不同偏振態的光激發，探測到各向異性的Eg模式的相干光學聲子，揭示了由自旋極化電子激發主導的Eg模式聲子的產生機制，闡明了Eg模式聲子的耗散機制主要源于電子-聲子散射。這一研究成果突顯了自旋調控聲子的潛力，加深了聲子、自旋、電子之間的復雜多體相互作用的物理理解，對自旋電子學發展和量子材料的調控具有重要意義。該工作以“Anisotropic phonon dynamics in Dirac semimetal PtTe2 thin films enabled by helicity-dependent ultrafast light excitation”為題發表于《Light：Science & Applications》。
研究創新
為了應對上述挑戰，研究團隊首次在狄拉克半金屬PtTe2薄膜中探測到高頻的Eg模式相干光學聲子和低頻的縱向相干聲學聲子。當不同旋性的圓偏振泵浦光激發，相干光學聲子振蕩相位經歷了180°的反向（圖1a），相干聲學聲子則保持同向（圖1c）。進一步調節泵浦光的螺旋度，觀察到光螺旋度依賴的光學聲子的幅值、相位和與光螺旋度無關的光學聲子弛豫（圖1e），揭示了Eg模式聲子的產生和光激發的自旋極化電子的密切關聯，這為拓撲材料中相干聲子的超快光調制提供了一種嶄新方法。
圖1. 全光產生、探測相干聲子和光螺旋度依賴的相干光學聲子。
通過改變探測光的線偏方向，研究團隊開展了Eg模式聲子的各向異性研究。對比線偏振光激發，圓偏振光激發的相干光學聲子展現四重對稱的幅值和各向異性的相位（圖2）。將PtTe2薄膜旋轉45°后，各向異性的現象保持一致，這證明了各向異性現象起源于超快光激發的各向異性的自旋極化電子，而非PtTe2晶體本身的取向。
圖2. 圓偏振光激發的Eg模式光學聲子。
隨后的溫度依賴測量進一步揭示了光學聲子的耗散機制。在85-295 K的實驗溫度范圍內，隨著溫度的升高，Eg模式聲子衰減速率表現出極為反常的降低。該現象主要來源于電子-聲子散射的貢獻，而聲子-聲子散射（如三聲子和四聲子散射）非諧作用的貢獻則較小。而且，時域超快（圖3a）和頻域拉曼散射（圖3b）結果的一致性驗證了對光學聲子耗散機制的分析。根據理論模型，計算得到的電聲耦合強度的常數系數高達0.92，表明了PtTe2是一種良好的電聲耦合材料。
圖3. Eg模式光學聲子的溫度依賴特性。
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