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基于自旋選擇性的光學(xué)躍遷過(guò)程，自旋極化激光可以將電子自旋角動(dòng)量直接轉(zhuǎn)化為相干光子的圓偏振態(tài)，在3D顯示、量子技術(shù)等新興領(lǐng)域扮演著重要的角色。目前已報(bào)道的自旋極化激光往往依賴(lài)鐵磁電極自旋注入或偏振光學(xué)元件去實(shí)現(xiàn)，限制了這種新型激光器件的小型化和功能集成。研究表明，低維手性有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)合鈣鈦礦結(jié)合了有機(jī)分子的化學(xué)多樣性和無(wú)機(jī)材料重原子效應(yīng)帶來(lái)的大的自旋-軌道耦合，表現(xiàn)出優(yōu)異的加工性能、顯著的自旋能態(tài)裂分、長(zhǎng)的自旋弛豫壽命、有效的光學(xué)增益等優(yōu)勢(shì)，有望構(gòu)筑借助自身手性結(jié)構(gòu)構(gòu)建自旋極化的激發(fā)態(tài)，為實(shí)現(xiàn)不依賴(lài)外部自旋注入的自旋極化激光提供了新機(jī)遇。
在國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部和中國(guó)科學(xué)院的支持下，化學(xué)研究所光化學(xué)院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室趙永生課題組近年來(lái)一直致力于有機(jī)與有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)合激光材料方面的研究，在高性能有機(jī)激光材料（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202309386; J. Am. Chem. Soc. 2021,143, 20249-20255）、激子極化激元玻色愛(ài)因斯坦凝聚（Nat. Commun. 2021, 12, 3265; Adv. Mater. 2022，34，2106095）、有機(jī)微納激光集成器件（Nat. Commun. 2019, 10, 870; Sci. Adv. 2021，7，eabh3530; CCS Chem. 2020, 2, 369）等方面開(kāi)展了系統(tǒng)性的研究工作。
圖. 激子手性傳遞在1D鈣鈦礦錨定3D鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)自驅(qū)動(dòng)自旋極化激光
最近，趙永生課題組與張闖課題組的研究人員提出了一種激子手性傳遞的策略，在設(shè)計(jì)的手性一維（1D）鈣鈦礦錨定三維（3D）鈣鈦礦的體系中，實(shí)現(xiàn)了室溫下的自驅(qū)動(dòng)的自旋極化相干光發(fā)射。他們?cè)O(shè)計(jì)了一種手性1D鈣鈦礦錨定非手性3D鈣鈦礦（3D@1D）的復(fù)合鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，其中1D鈣鈦礦具有優(yōu)異的手性，而非手性3D鈣鈦礦可以實(shí)現(xiàn)光學(xué)增益。在3D@1D鈣鈦礦，非手性3D鈣鈦礦納米晶體均勻地分散在手性1D鈣鈦礦的基質(zhì)中，并通過(guò)手性1D鈣鈦礦高度結(jié)晶的界面連接。該界面能夠通過(guò)超快的能量轉(zhuǎn)移將激子手性從手性1D鈣鈦礦高效轉(zhuǎn)移到非手性3D鈣鈦礦，從而不依賴(lài)于外部的自旋注入即可在非手性3D的鈣鈦礦中產(chǎn)生不平衡的粒子數(shù)布居。通過(guò)構(gòu)建粒子數(shù)反轉(zhuǎn)實(shí)現(xiàn)了自旋極化的相干光發(fā)射，其具有比在非手性3D鈣鈦礦中通過(guò)自旋注入產(chǎn)生的自旋極化相干光高約4倍的不對(duì)稱(chēng)度。具有不同鹵化物組成的3D@1D鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)多樣性不僅可以調(diào)節(jié)自旋極化的相干光的波長(zhǎng)范圍（510-610 nm），而且可以通過(guò)調(diào)節(jié)輻射復(fù)合和自旋弛豫之間的競(jìng)爭(zhēng)，從而將發(fā)光不對(duì)稱(chēng)度提高至6.2%。
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