專家視點：
常規波長可調諧飛秒光纖激光器通常基于孤子自頻移效應來實現，然而，傳統的孤子自頻移效應在輸出主拉曼孤子脈沖的同時必然伴隨著大量剩余泵浦脈沖和二階孤子，限制了泵浦脈沖到主拉曼孤子的轉換效率，進而阻礙了主拉曼孤子的輸出功率、脈沖能量、光譜頻移范圍以及光譜純度的進一步提升。因此，在3.6 μm以上的中紅外波段，尚未實現瓦級高功率飛秒脈沖。針對此問題，深圳大學阮雙琛教授、郭春雨教授團隊提出了一種改進的孤子自頻移系統，通過光纖級聯帶內泵浦方式，將剩余泵浦光完全轉換到主拉曼孤子中，從而實現了高功率、寬調諧范圍的拉曼純孤子輸出。實驗中，以前期研究【Optics Letters 47, 2562 (2022)】的當前國際最高平均功率4.13 W的 2.8 μm中紅外飛秒（59 fs）光纖激光器作為泵浦源，基于這一改進的孤子自頻移系統，研究人員實現了3-3.8 μm波長大范圍可調諧的高功率中紅外純孤子超短脈沖，突破了3.6 μm波長以上中紅外瓦級飛秒超短脈沖，3.8 μm處脈寬為252 fs，功率達到了1.6 W國際最高功率水平。同時，這種改進的孤子自頻移方法具有廣泛的普適性，可以運用到其它波段。該工作發表在Photonics Research上。
Lin-Peng Yu, Jin-Hui Liang, Shi-Ting Huang, Jin-Zhang Wang, Jia-Chen Wang, Xing Luo, Pei-Guang Yan, Fan-Long Dong, Xing Liu, Qi-Tao Lue, Chun-Yu Guo, and Shuang-Chen Ruan, Generation of single solitons tunable from 3 to 3.8??μm in cascaded Er3+-doped and Dy3+-doped fluoride fiber amplifiers, Photonics Research 10(9): 2140-2146 (2022).
高功率中紅外飛秒激光器因其在分子光譜學、遙感、激光手術以及材料加工等多個領域的廣泛應用而具有極其重要的意義。相較于固體激光器，基于光纖的中紅外飛秒激光器在系統緊湊性、環境可靠性以及高光束質量等方面具有明顯優勢。目前，基于非線性偏振旋轉鎖模技術是實現中紅外光纖激光器飛秒脈沖輸出的有效手段，但鎖模脈沖僅限于2.8 μm、2.9 μm、3.1 μm以及3.5 μm的幾個波長，其波長可調諧性受到稀土離子增益帶寬的限制。在許多分子光譜學和傳感探測的實際應用中，需要在大范圍內具有波長連續可調諧的中紅外飛秒激光器。不過，光纖中的孤子自頻移效應可以用來突破類似的波長可調諧限制，提供具有寬帶可調諧性的飛秒脈沖。孤子自頻移效應能夠使原孤子脈沖脫離鎖模脈沖的凱利邊帶向長波方向頻移，從而獲得非常干凈完整的拉曼孤子。到目前為止，基于孤子自頻移效應的可調諧飛秒激光器已在石英光纖、碲酸鹽光纖、氟化物光纖以及硫系光纖中得到了深入研究。由于在中紅外區域的高損耗，石英光纖中的拉曼孤子被限制在波長2.3 μm處，而軟玻璃光纖得益于較低的聲子能量，可以支持拉曼孤子在中紅外區域實現進一步頻移。在軟玻璃光纖中，相較于碲酸鹽光纖和硫系光纖，氟化物光纖具有較低的非線性折射率和較大的反常色散，這使得通過氟化物光纖產生具有高脈沖能量和高峰值功率的拉曼孤子成為可能。然而，傳統的孤子自頻移效應在輸出主拉曼孤子脈沖的同時必然伴隨著大量剩余泵浦脈沖和二階孤子，限制了泵浦脈沖到主拉曼孤子的轉換效率，進而阻礙了主拉曼孤子的輸出功率、脈沖能量、光譜頻移范圍以及光譜純度的進一步提升。因此，在3.6 μm以上的中紅外波段，尚未實現瓦級高功率飛秒脈沖。 另一方面，鏑離子因其從2.8 μm到3.4 μm的極寬輻射截面而引起了研究人員越來越多的關注。更重要的是，摻鏑氟化物光纖可以通過波長在2.8 μm的高功率摻鉺氟化物光纖激光器進行帶內泵浦。這種帶內泵浦方案能夠顯著減少泵浦光的量子虧損，其斯托克斯效率達到91%。這使得利用摻鏑氟化物光纖級聯到以2.8 μm脈沖作泵浦源用來產生3 μm附近拉曼孤子的孤子自頻移系統中，將2.8 μm剩余泵浦光回收循環再利用來放大鏑增益帶寬內的拉曼孤子，從而有望獲得更高能量轉換效率、更寬拉曼頻移范圍以及更高平均功率的純孤子。 01實驗裝置 圖1顯示了由飛秒鎖模振蕩器和級聯放大器組成的實驗裝置。在種子振蕩器中，2.4 m長的雙包層7 mol.% Er:ZBLAN光纖為增益光纖，纖芯直徑為15 μm（NA=0.12），被間隔為240 μm的兩個平面所截的包層直徑為260 μm（NA=0.46）。為防止激光器長時間運行導致光纖端面損壞，ZrF4材質的端帽被熔接到光纖輸出端，其長度約350 μm，纖芯直徑為200 μm。端帽以及光纖輸入端均帶有8°角切割，用來消除寄生振蕩。增益光纖由976 nm二極管激光器來泵浦。使用兩個二色鏡（DM1和DM2，在976 nm處透過率為90%和在2.8 μm處反射率大于95%）分別組合和分離2.8 μm信號光和976 nm泵浦光。輸出脈沖從偏振分束器輸出端口獲得。自啟動鎖?；诜蔷€性偏振旋轉技術，利用二分之一波片、四分之一波片和偏振相關隔離器（Thorlabs）實現。 脈沖輸出先經過另一個偏振相關隔離器，以阻擋來自級聯放大器的反射光。在放大器之前插入四分之一波片和二分之一波片來調整輸入信號光的偏振態。在被另一個二向色鏡組合后，信號光和泵浦光耦合到摻鉺氟化物光纖放大器中，采用正向泵浦方式。增益光纖采用與振蕩器相同類型的光纖，長度為3.9 m。摻鉺氟化物光纖放大器用于提高輸出功率，同時作為頻移器用于實現孤子自頻移。之后，將拉曼孤子和2.8 μm剩余泵浦光同時注入到摻鏑氟化物光纖放大器中，同時通過包層模濾除器（CMS）去除剩余的976 nm泵浦光。在摻鏑氟化物光纖放大器中，使用長度分別為1.2 m和11 m的單包層摻鏑氟化物光纖作為增益光纖，纖芯直徑為12.5 μm（NA=0.16），包層直徑為125 μm，鏑離子摻雜濃度為0.2 mol.%。對摻鏑氟化物光纖和摻鉺氟化物光纖進行全光纖熔接。由于兩種光纖輕微的模場不匹配，實際測得熔接點傳輸透過率為82%，同時熔接損失的功率被包層模濾除器所剝除。8°角切割的ZrF4材質的端帽被熔接在摻鏑氟化物光纖輸出端，以防止光纖輸出端在高功率脈沖輸出下損壞。 圖1 激光系統的實驗裝置。DM，二向色鏡；ISO，隔離器；PBS，偏振分束器；LD，二極管激光器；λ/2，二分之一波片；λ/4，四分之一波片；L，透鏡；GM，金鏡；CMS，包層模濾除器。 02摻鉺氟化物光纖鎖模振蕩器 摻鉺氟化物光纖鎖模振蕩器提供穩定的種子脈沖輸出。圖2(a)-2(d)是泵浦功率為2.5 W時的脈沖特征，其平均功率為196 mW，重復頻率為69.65 MHz，對應于2.8 nJ的脈沖能量。如圖2(a)所示，光譜中典型的Kelly邊帶表明振蕩器工作在孤子鎖模區而假設脈沖為雙曲正割形狀，使用自相關測得其脈寬為257 fs[圖2(b)]，對應于10.9 kW的峰值功率。頻譜在基頻處表現出大于70 dB的高信噪比[圖2(c)]而圖2(d)顯示了鎖模脈沖序列，表明了良好的脈沖穩定性。同時，該振蕩器能夠實現在30天內無需調整仍可每天穩定運行工作，說明振蕩器具有良好的長期穩定性。 圖2（a）鎖模脈沖輸出光譜，紅色曲線代表對應的雙曲正割擬合曲線，（b）鎖模脈沖自相關跡，（c）基頻頻譜，（d）鎖模脈沖序列。 03基于氟化物光纖的孤子自頻移系統 實驗中，鎖模信號光被注入到摻鉺氟化物光纖放大器中。圖3(a)顯示了摻鉺氟化物光纖放大器輸出光譜的演變。可以看到，隨著泵浦功率的增加，拉曼孤子形成并逐漸向更長波長移動，其中心波長最遠達到3.02 μm。圖3(b)展示了頻移過程中拉曼孤子中心波長、總輸出平均功率（黑色方塊）以及拉曼孤子的平均功率（黑色三角形）隨976 nm泵浦功率的變化。其中，總輸出平均功率其23.7%的斜率效率通過線性擬合獲得，拉曼孤子的平均功率通過光譜積分的方法獲得。拉曼孤子的平均功率和中心波長僅在拉曼孤子可以通過光譜與2.8 μm剩余背景光區分時給出而拉曼孤子在3.02 μm處的平均功率為2.6 W，占總輸出平均功率4.1 W的60%以上。在整個波長調諧范圍內，僅有55%的總能量包含在拉曼孤子中。如果976 nm泵浦功率進一步增加或許能夠實現更大頻移范圍以及更高平均功率輸出，然而，這將在包層模濾除器處帶來難以承受的發熱問題。值得注意的是，整個過程波片狀態保持不變從而確保輸入的種子信號光偏振態不變。因為輸入脈沖的偏振態能夠對孤子自頻移過程產生影響，當調整波片時輸出脈沖的性能可能產生變化。 圖3（a）不同的泵浦功率下的輸出光譜，（b）不同的泵浦功率下的總輸出平均功率以及拉曼孤子的平均功率和中心波長。 04高效緊湊型孤子自頻移系統 為了測試拉曼孤子在帶內泵浦方案下的放大性能，研究人員選擇了長度為1.2 m的增益光纖來實現摻鏑氟化物光纖放大器。圖4(a)描述了摻鏑氟化物光纖放大器輸出光譜隨976 nm泵浦功率增加的演變，由基于傅里葉變換的光譜分析儀測量。當976 nm泵浦功率從7.9 W增加到20 W時，拉曼孤子的中心波長能夠實現從2.94 μm到3.29 μm的連續可調諧范圍?？梢钥闯?，在2.8 μm處幾乎沒有光譜成分，表明2.8 μm剩余泵浦光得到有效吸收，而泵浦功率為7.9 W時存在未被吸收干凈的2.8 μm剩余泵浦光由相應拉曼孤子的低增益造成，可以通過使用更長的摻鏑氟化物光纖實現吸收干凈。圖4(b)顯示了摻鏑氟化物光纖放大器輸出的平均功率及脈寬隨976 nm泵浦功率的變化，其中，脈寬由Mesa Photonics公司波長覆蓋范圍為2.5-4.0 μm的二次諧波頻率分辨光學開關法（SHG-FROG）裝置測量?？梢园l現，輸出平均功率隨976 nm泵浦功率線性增加且沒有飽和的趨勢，當輸出功率達到最大值2.9 W時，脈沖能量為42.2 nJ，脈寬為105 fs，對應402 kW的峰值功率，進一步計算可得到孤子階數為2.5，表明輸出脈沖為高階孤子。摻鏑氟化物光纖放大器中拉曼孤子的放大效率由圖4(c)展示，其定義為凈增加的拉曼孤子功率與總2.8 μm剩余泵浦光功率之比。拉曼孤子增加的脈沖能量證明其得到了有效放大且整體獲得超過50%的平均放大效率，這說明了摻鏑氟化物光纖放大器的優秀潛力。然而，相較于理論上的斯托克斯效率能夠達到85%，在3.29 μm處的放大效率僅為63%，這或許可以歸因于拉曼孤子的再吸收以及孤子自頻移過程中的其他損耗?？梢灶A見的是，改善放大器之間的熔接損耗或利用2.8 μm連續光光源對摻鏑氟化物光纖放大器進行反向泵浦，能夠將脈沖能量進一步提升。同時，這也是摻鏑氟化物光纖放大器的首次實現，考慮到鏑離子極寬的增益帶寬，從摻鏑氟化物光纖放大器中產生少周期脈沖成為可能。 圖4 1.2 m長摻鏑氟化物光纖放大器的輸出特性。（a）不同泵浦功率下的光譜演變及拉曼孤子對應的脈沖能量，虛線代表對應的雙曲正割擬合曲線，（b）不同泵浦功率下的輸出平均功率及對應的脈寬，（c）不同泵浦功率下的輸入和輸出脈沖能量及對應的帶內泵浦放大效率。 為了能夠實現將拉曼孤子的頻移范圍進一步擴展，研究人員使用長度為11 m的增益光纖來實現摻鏑氟化物光纖放大器。圖5(a)展示了該摻鏑氟化物光纖放大器輸出光譜及脈沖能量隨976 nm泵浦功率增加的變化過程。隨著976 nm泵浦功率從7.9 W增加到20 W，拉曼孤子的中心波長也從3.03 μm頻移至3.63 μm。在整個過程中未觀察到2.8 μm剩余泵浦光的光譜成分，也沒有出現二階孤子，輸出光譜始終保持純孤子狀態。該放大器輸出的平均功率以及脈寬隨976 nm泵浦功率的變化，如圖5(b)所示，輸出功率隨泵浦功率增加而增加，脈寬最初先減小并最終保持在200 fs左右。與1.2 m長摻鏑氟化物光纖放大器的輸出相比，在相同976 nm泵浦功率下該放大器的拉曼孤子具有更遠的頻移距離、更大的脈寬及更低的脈沖能量。脈沖能量下降主要是由于孤子自頻移過程中的量子虧損及光纖的傳輸損耗而脈寬的增加可歸咎于能量損失及更長波長下光纖色散和非線性的變化。其中，頻移最遠的拉曼孤子位于3.63 μm處，脈沖能量為31.8 nJ，脈寬為210 fs，對應的峰值功率為151 kW，計算可知孤子階數為2.2，這意味拉曼孤子仍保持著高階孤子的狀態。 圖5 11 m長摻鏑氟化物光纖放大器的輸出特性。（a）不同泵浦功率下的光譜演變及拉曼孤子對應的脈沖能量，虛線代表對應的雙曲正割擬合曲線，（b）不同泵浦功率下的輸出平均功率及對應的脈寬。 如前所述，孤子自頻移過程對輸入脈沖的偏振態敏感，可以通過改變輸入脈沖的偏振態實現拉曼孤子中心波長的調諧。實驗中，研究人員通過調節級聯放大器前的波片，進一步探索了該激光系統的波長可調諧性。如圖6所示，在20 W的泵浦功率下，拉曼孤子中心波長可從3.63 μm連續調諧到3.80 μm，相應的脈沖能量從31.8 nJ降低到23 nJ，脈沖持續時間也從210 fs增加到252 fs，此時的輸出功率為1.6 W。脈沖能量降低的主要原因是由于氟化物光纖在波長超過3.6 μm情況下傳輸損耗迅速增加，而通過使用具有更低傳輸損耗的摻鏑氟代銦光纖或許能夠實現波長的進一步擴展。 圖6 在20 W泵浦功率下，11 m長摻鏑氟化物光纖放大器的波長可調諧性和輸出特性。（a）脈沖能量以及脈寬與拉曼孤子中心波長的關系，（b）可調諧光譜。 總之，研究人員通過光纖級聯放大對剩余泵浦光回收循環再利用實現拉曼孤子的增強放大，提出了一種有效的高效緊湊型孤子自頻移激光系統。該摻鉺/摻鏑氟化物光纖級聯放大器實現了從3 μm到3.8 μm波長范圍的可調諧純孤子輸出且在3.8 μm波長處獲得了脈寬為252 fs，平均功率為1.6 W，脈沖能量為23 nJ的穩定超短脈沖，這代表了迄今為止在3.6 μm以上工作的超快光纖激光源在平均功率及脈沖能量方面所報道的最高水平。更值得注意的是，得益于這種優越的級聯放大方案，輸出脈沖具有高光譜純度，沒有任何2.8 μm剩余泵浦光或二階拉曼孤子。無需引入其他光譜濾波技術，即可實現中紅外高功率寬帶可調諧拉曼純孤子輸出，這使得它在分子光譜學、傳感探測等應用中具有很好的發展前景。該方法同樣可應用在其他孤子自頻移激光系統來產生純孤子脈沖輸出，例如，摻銩和摻鈥石英光纖級聯放大器中1.9 μm剩余泵浦光可被回收循環再利用來放大2.1 μm的拉曼孤子。 研究人員簡介： 於林鵬，中國科學院上海光機所博士，深圳大學博士后，研究方向為中紅外超快光纖激光器以及非線性頻率變換激光器等。E-mail: lpyu@szu.edu.cn 梁金輝，深圳大學物理與光電工程學院碩士研究生，研究方向為中紅外光纖激光技術及超短脈沖產生。E-mail: 2070456030@email.szu.edu.cn 郭春雨，深圳大學物理與光電工程學院、廣東省微納光機電工程重點實驗室、深圳市激光工程重點實驗室教授，研究方向為超快光纖激光技術、高功率中紅外全光纖激光技術以及非線性光纖光學。E-mail: cyguo@szu.edu.cn 阮雙琛，深圳技術大學校長，廣東省微納光機電工程重點實驗室、廣東省高校先進光學精密制造技術重點實驗室、深圳市激光工程重點實驗室主任，教授，研究方向為超快光學及其應用（超快光纖激光器、光纖非線性光學以及全固態超快激光技術）。E-mail: scruan@sztu.edu.cn
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