有機(jī)半導(dǎo)體材料具有高增益、易加工、機(jī)械柔性等優(yōu)點(diǎn)，基于這些材料開(kāi)發(fā)的有機(jī)固態(tài)激光器已在生物化學(xué)傳感、光子學(xué)通訊和激光顯示等領(lǐng)域展示出應(yīng)用潛力。然而，作為有機(jī)固態(tài)激光器邁向?qū)嶋H應(yīng)用的關(guān)鍵，有機(jī)電驅(qū)動(dòng)激光器仍未被實(shí)現(xiàn)，其核心問(wèn)題包括載流子遷移率不平衡相關(guān)的極化子損耗以及三重態(tài)累積引起的吸收損耗和單重態(tài)激子湮沒(méi)。
中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所光化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室趙永生課題組近年來(lái)致力于有機(jī)固態(tài)激光器的理論研究（Acc. Chem. Res. 2016, 49, 1691-1700）和應(yīng)用開(kāi)發(fā)（Nat. Commun. 2019, 10, 870）。針對(duì)有機(jī)光學(xué)增益材料載流子遷移率不平衡帶來(lái)的極化子損耗問(wèn)題，構(gòu)筑了具有平衡雙極傳輸特性的電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物增益介質(zhì)，首次實(shí)現(xiàn)了這類(lèi)材料的受激輻射（Sci. Adv. 2019, 5, eaaw2953），為開(kāi)發(fā)新型雙極傳輸激光材料提供了有價(jià)值的參考。然而，對(duì)于最具有挑戰(zhàn)性的三重態(tài)損耗，常規(guī)思路是利用三重態(tài)的化學(xué)淬滅來(lái)抑制三重態(tài)相關(guān)損耗。如果能夠有效利用三重態(tài)的能量，能夠降低損耗，并將“變廢為寶”，從而顯著提高有機(jī)固態(tài)激光的效率。
近日，研究人員受到熱活化延遲熒光（TADF）材料的啟發(fā)，提出利用這些材料中獨(dú)特的反向系間竄越（RISC）過(guò)程，解決有機(jī)固態(tài)激光器中的三重態(tài)損耗難題的策略。研究團(tuán)隊(duì)根據(jù)激光理論篩選出高發(fā)光效率和高RISC效率的TADF體系并與高光學(xué)質(zhì)量的微腔結(jié)合，首次在升溫過(guò)程中觀察到了獨(dú)特的熱活化激光現(xiàn)象（圖1），直接從實(shí)驗(yàn)上證明了體系中的三重態(tài)激子可以被RISC過(guò)程捕獲并用于單重態(tài)受激輻射。研究人員進(jìn)一步將這種獨(dú)特的激光機(jī)制應(yīng)用于更具有挑戰(zhàn)性的有機(jī)準(zhǔn)連續(xù)激光領(lǐng)域，實(shí)現(xiàn)了準(zhǔn)連續(xù)區(qū)間內(nèi)的有機(jī)激光（圖2），為最終實(shí)現(xiàn)有機(jī)電驅(qū)動(dòng)激光提供了有意義的借鑒。相關(guān)研究成果發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 21677-21682）上，化學(xué)所研究員閆永麗、趙永生為論文通訊作者，博士周忠豪為論文第一作者。
研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)、科技部和中科院的支持。
圖1.有機(jī)固態(tài)激光器中的熱活化機(jī)制
圖2.熱活化激光機(jī)制實(shí)現(xiàn)有機(jī)準(zhǔn)連續(xù)激光
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