導讀：本文開發了一種基于新型低成本半導體材料-鈣鈦礦的激光器，突破了以往僅能在低溫下連續穩定工作的瓶頸，率先實現了室溫可連續激光輸出的鈣鈦礦激光器，為該類器件的產業化應用奠定了堅實基礎。
有機-無機鹵化鉛準二維（2D）的鈣鈦礦由于具有較低的成本，可調諧的顏色以及優異的穩定性和溶液加工性，使之成為一種很有發展前途的增益介質。光泵浦連續波（CW）激光器廣泛應用于高密度的集成光電子器件中，并構成對電泵浦激光器的關鍵步驟。但是，由于“激光死亡”現象（在CW光泵浦下激光突然終止），尚未在室溫下實現連續CW激光發射，其原因尚不清楚。
近日，中國科學院長春應用化學研究所秦川江研究員和日本九州大學Chihaya Adachi教授領導的研究團隊（共同通訊作者）研究了具有不同有機陽離子的基于鹵化鉛的準2D鈣鈦礦薄膜，而且在放大自發發射、光泵浦脈沖以及連續激光中觀察到長壽命的三重態激子顯著地阻礙了粒子數反轉。研究結果表明，單線態三重態激子湮沒是導致激光死亡的一種可能的內在機制。通過使用具有高質量因子的分布式反饋腔，并應用三重態管理策略，可以在室溫下在空氣中連續光泵浦下獲得穩定的準2D鈣鈦礦綠色準激光器。相關研究成果以“Stableroom-temperature continuous-wave lasing in quasi-2D perovskite films”為題于2020年9月2日在線發表在Nature上。
論文鏈接
https://www.nature.com/articles/s41586-020-2621-1
鈣鈦礦增益介質廣泛，包括有機-無機和純無機三維（3D）混合鈣鈦礦，準2D鈣鈦礦，和2D鈣鈦礦。其中，鈣鈦礦材料是增益介質。同時也是諧振腔的激光器、借助外部諧振腔的鈣鈦礦激光器、多光子泵浦激光器以及波長可調控的激光器。在CH3NH3Pb3PbI3中，在低于140K的溫度或在短時間為250s的室溫下觀察到的連續激光。具有更大的陽離子的準2D鈣鈦礦已顯示出優異的性能，例如比3D鈣鈦礦以及自然量子阱架構更好的穩定性和更高的激子結合能。這些特性表明它們是更好發射器和增益介質，在相比3D鈣鈦礦用于發光二極管和激光應用的情況下。然而，準二維鈣鈦礦的CW激光尚未實現，即使在低溫下也是如此，導致鈣鈦礦激光死亡現象的內在機制尚不清楚。
帶有有機半導體的連續波和電泵浦激光器的實現主要受到在高載流子密度下發生的三重態累積引起的光和激子損耗的影響。解決這些基本損耗問題的一種方法是利用三重態的化學猝滅來抑制三重態吸收損耗和單重態激子湮沒（STA）。最近，觀察到準2D鈣鈦礦中的三重態激子的壽命接近1 s。由于單重態和三重態之間的能隙非常小，大約等于室溫下的熱能，因此它們之間會發生快速的系統間交叉和反向系統間交叉。
但是，鹵化鈣鈦礦中三重態的性質仍然是一個懸而未決的問題。最近的論文報告指出，在兩種不同系統（2D或準2D鈣鈦礦薄膜和3D鈣鈦礦納米晶體）中觀察不同的性質是合理的，因為量子阱厚度的增加可能會導致過渡選擇規則的打破。因此，長壽命三重態激子和/或STA的積累可能是激光死亡現象的內在來源。
為了表明由三重態激子引起的STA對準-2D鈣鈦礦中的反轉是有害的，作者研究了基于FAPbBr3的準2D鈣鈦礦，其具有兩種不同的有機陽離子，即苯乙基溴化胺（PEABr）和1-萘甲基溴化銨（NMABr）。基于PEABr的鈣鈦礦（P2F8）摻入具有高三重態能量的有機陽離子，而基于NMABr的鈣鈦礦（N2F8）包含具有低三重態能量的有機陽離子。P2F8和N2F8具有類似的分子大小，導致準二維鈣鈦礦具有相當的結晶度和光物理特性。
圖1.熔融石英上P2F8和N2F8鈣鈦礦膜的化學結構和ASE性能。（a）兩個準2D鈣鈦礦及其陽離子的化學結構；（b）紫外可見吸收光譜和光致發光光譜；（c）不同泵注量下脈沖激發（3ns）發射光譜的演化；（d）光致發光、ASE和FWHM作為泵注量的函數關系；（e）當膜順序暴露于氧氣，空氣（相對濕度為30％）和氮氣時，在脈沖操作（70μJcm-2）下ASE強度的變化。
圖2.P2F8和N2F8鈣鈦礦膜的DFB腔和脈沖激光特性。（a）空氣溝槽寬度w =120 nm，光柵周期Λ=250 nm和光柵高度h=60 nm 的DFB腔的圖案設計（左）和頂SEM圖像（右）；（b）在紫外線燈和在DFB襯底上旋涂的P2F8膜的SEM圖像，鈣鈦礦層的厚度為90nm；（c）激光強度作為脈沖能量的函數；（d，e）在P2F8（d）和N2F8（e）閾值附近，脈沖激發下發射光譜的演化；（f）P2F8薄膜激光光束的遠場模式。
圖3.P2F8和N2F8鈣鈦礦膜的連續激光發射特性。（a，b）在不同功率的連續波激發下發射光譜的演變；（c）激光強度隨C W泵強度的變化而變化；（d）激光峰值波長與光柵周期的關系；（e）CW激光遠場圖案的照片；（f）CW激光的偏振特性。
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