隨著科學技術的進步，如何在更快時間尺度上測量材料的性質(zhì)及其演化已成為一個重要的前沿方向。得益于超快激光技術的發(fā)展，利用激光泵浦可以在飛秒尺度上誘導出豐富的量子行為，比如在超快光電導率測量中發(fā)現(xiàn)了接近室溫的非常規(guī)超導的特征跡象等。這種由激光泵浦誘導的非平衡態(tài)通常只能維持十億分之一秒。能在這樣超短時間內(nèi)對材料性質(zhì)進行測量表征的技術手段非常有限。發(fā)展更加豐富的，直接的超快測量技術是這一方向的重要課題。
共振非彈性X射線散射(RIXS)是近年來發(fā)展的一項可以測量自旋激發(fā)的新型測量手段[1]。作為一個X射線技術，它自然地可以和具有時間分辨能力的X射線自由電子激光結合，從而對瞬態(tài)的自旋行為進行測量。在中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實驗室（籌）極端條件實驗室EX07組柳學榕博士和美國布魯克海文國家實驗室John Hill博士提出這個構想后，經(jīng)過來自中國科學院物理研究所、美國布魯克海文國家實驗室、德國馬普所、美國SLAC以及日本SACLA X射線自由電子激光大裝置等多個小組的多年努力，最近在準二維體系Sr2IrO4中首次實現(xiàn)了對自旋關聯(lián)超快時間演化的測量。作為電子的一個自由度，自旋在決定材料，特別是關聯(lián)體系材料的性質(zhì)中起到重要的作用。時間分辨的RIXS（tr-RIXS）技術測量的自旋動力學過程將為深刻理解超快瞬態(tài)提供重要的信息。
Sr2IrO4是一個鈣鈦礦結構的準二維材料，在IrO2面內(nèi)有強烈的磁交換作用，而層間耦合很弱，材料在約260K以下形成三維磁長程有序。通過2微米波長的激光泵浦，磁長程有序被很快破壞，而其恢復過程表現(xiàn)出多時間尺度（圖一）。這樣的多時間尺度可能和材料的維度相關。在確定了磁有序的恢復時間后，利用tr-RIXS對Sr2IrO4的磁子激發(fā)進行了測量（圖二）。發(fā)現(xiàn)：一）在皮秒時間磁長程有序遠沒有恢復時，磁漲落/激發(fā)仍然表現(xiàn)出類似有序時的關聯(lián)；二）布里淵區(qū)邊界上的高能磁激發(fā)在瞬態(tài)中沒有可觀測的變化，然而布里淵區(qū)中心的低能磁激發(fā)譜權重在瞬態(tài)中顯著增強。通常認為在皮秒時間尺度上，與晶格相關的熱效應不起主導作用，觀測到的瞬態(tài)中低能磁動力學的變化很可能來自于自旋和泵浦產(chǎn)生的載流子之間的耦合。
該成果成功地演示了tr-RIXS這項新的超快測量技術，為研究超快激光泵浦誘導的瞬態(tài)打開了一個新的窗口。另外，隨著技術的發(fā)展，電子，甚至自旋器件的響應速度越來越快，我們需要知道材料性質(zhì)在這樣的快速過程中是如何演化的，從而優(yōu)化器件設計。tr-RIXS在這些方面也將有廣闊的應用前景。
圖一、激光泵浦下Sr2IrO4中三維磁有序的融化和恢復。(a) (-3， -2， 28)磁有序布拉格峰在泵浦前/后一皮秒的強度；(b)-(c) 磁有序布拉格峰強度在不同強度的激光泵浦后，隨時間的演化。恢復過程表現(xiàn)出兩個時間尺度，分別為皮秒量級(對應二維磁關聯(lián))和百皮秒量級（對應三維磁關聯(lián)）。
圖二、激光泵浦下Sr2IrO4中磁激發(fā)的響應。(a) 平衡態(tài)的磁子激發(fā)譜示意。圓圈代表選取的布里淵區(qū)中心和邊界點；(b)-(c)不同動量點的磁激發(fā)對激光泵浦的響應；(d)布里淵區(qū)中心點磁激發(fā)譜權重相對于平衡態(tài)的變化（不同恢復時間時的RIXS譜和平衡態(tài)的譜之間的差異）。
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