近期，中國科學院上海光學精密機械研究所強場激光物理國家重點實驗室提出了空氣激光輔助的單光束相干拉曼散射技術，并利用該技術實現了大氣中溫室氣體SF6的定量測量，檢測靈敏度達到千分之四的水平。空氣激光輔助的相干拉曼散射技術，發揮了空氣激光在時域、頻域和空域上的獨特優勢，既實現了單光束測量，又無需復雜的脈沖整形，適用于大氣、火場等復雜或危險環境的實時探測，推動了相干拉曼散射技術的發展與應用。相關成果發表在Optics Letters上。
相干拉曼散射，作為一種重要的非線性光譜技術，廣泛用于分子檢測、燃燒診斷、生物顯微成像等領域。傳統的相干拉曼光譜技術，通常需要多束激光（泵浦光、斯托克斯或反斯托克斯光、探測光）實現分子振動或轉動相干性的激發與探測，并對各激光場之間的時空耦合與精密控制提出了很高的要求。因此，發展單光束相干拉曼散射技術是極具吸引力的研究方向。然而，單光束相干拉曼散射要求一束激光同時扮演泵浦光、斯托克斯或反斯托克斯光、探測光三個光場的角色，因此也是富有挑戰的研究課題。為了實現這一目標，多個研究機構開展了相關研究，并提出了技術方案。然而，他們提出的方法通常需要使用空間光調制器對飛秒激光進行時間、頻譜、偏振整形，系統復雜，不適用于大能量飛秒激光，而且拉曼激發和探測過程采用波長相近的近紅外激光，信噪比較低，限制了其探測靈敏度。
研究團隊利用一束高能量、圓偏振飛秒激光脈沖聚焦到含有溫室氣體SF6的空氣中，一方面激發了SF6分子的相干振動，另一方面以空氣為增益介質誘導了紫外氮氣激光。氮氣激光具有不同于飛秒泵浦激光的時頻特性，且與泵浦激光在空間上天然重合，為相干拉曼散射提供了理想的探測光源。空氣激光輔助的單光束相干拉曼技術，充分結合了飛秒激光與空氣激光的優勢，利用飛秒激光成絲的光譜展寬與脈沖自壓縮效應，能夠同時激發多種氣體的拉曼相干性，而空氣激光窄的光譜線寬，使其能夠區分不同分子乃至同位素的拉曼頻移。因此，該技術在多組分關聯測量、溫室氣體同位素檢測等方面具有顯著優勢。此外，空氣激光波長位于紫外波段，不僅極大地提高了拉曼散射效率，而且有利于抑制近紅外飛秒泵浦激光產生的背景噪聲，使得溫室氣體的定量測量成為可能。利用該技術，研究團隊在空氣中檢測到了濃度為0.38%的SF6氣體。
相關工作得到了國家自然科學基金優青項目、重點項目，上海市優秀學術帶頭人，上海市市級科技重大專項、中科院青年創新促進會等項目的支持。
圖1 空氣激光輔助的單光束相干拉曼散射技術的基本原理
圖2 利用空氣激光輔助的單光束相干拉曼光譜技術，實驗測得的（a）SF6拉曼信號以及（b）拉曼信號強度與氣體濃度的定量關系。插圖：空氣中濃度為0.38%的SF6氣體的拉曼信號
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