超快成像在研究非均勻樣品的飛秒動(dòng)力學(xué)過程中具有重要的物理和化學(xué)作用。該方法基于理解由超短激光泵浦脈沖引起的現(xiàn)象，然后使用超短探測(cè)脈沖。基于波長(zhǎng)或空間頻率編碼的高幀頻超快成像技術(shù)的出現(xiàn)是非常成功的。在最近發(fā)表在《光：科學(xué)與應(yīng)用》雜志上的一份報(bào)告中，Chen Xie、Remi Meyer 以及一個(gè)來自中國(guó)和法國(guó)的科學(xué)家團(tuán)隊(duì)使用泵浦誘導(dǎo)微移植的方法，提供了一個(gè)微弱探針脈沖的詳細(xì)原位表征。這個(gè)方法是非破壞性的且執(zhí)行速度快，因此可以重復(fù)原位探針診斷以校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)條件。這項(xiàng)技術(shù)將使以前無法實(shí)現(xiàn)的成像在微米和納米尺度的超快科學(xué)領(lǐng)域變得可行。
概念和實(shí)驗(yàn)裝置：(a) 在一個(gè)透明介質(zhì)中由成形的紅外泵浦脈沖引起的瞬態(tài)光柵的概念。在遠(yuǎn)場(chǎng)中收集由瞬態(tài)光柵衍射的探測(cè)信號(hào)。(b) 克爾誘導(dǎo)的瞬態(tài)光柵的周期為Λ，且相對(duì)于探針軸傾斜角度α。瞬態(tài)光柵的長(zhǎng)度為幾十微米，而樣品可以厚得多。(c) 實(shí)驗(yàn)裝置設(shè)計(jì)。(d) (c)圖中虛線框內(nèi)設(shè)置的放大視圖，以顯示相互作用的光束和成像配置。在相互作用區(qū)域，光束呈平面波結(jié)構(gòu)。因此，它們聚焦在顯微鏡物鏡的后焦平面上。中繼鏡頭以1的放大倍數(shù)在相機(jī)上成像后焦平面。（中繼透鏡以 1 倍的放大倍數(shù)將后焦平面成像在相機(jī)上。）顯微鏡物鏡的焦距為 3.6 mm。
超快物理學(xué)和化學(xué)
超快物理和化學(xué)中激光物質(zhì)相互作用的概念是基于具有高空間分辨率和高時(shí)間分辨率的成像。在這項(xiàng)工作中，Xie 和 Meyer 等人描述了一種高靈敏度的微弱探測(cè)脈沖的原位診斷，以解決高空間分辨率下的超快成像問題。該團(tuán)隊(duì)首先推導(dǎo)出衍射信號(hào)并展示光學(xué)裝置，然后演示其在任何偏振配置下的功能。然后，他們通過實(shí)驗(yàn)獲得了絕對(duì)泵浦-探測(cè)延遲，并使用可視化工具解決了去除脈沖前沿傾斜的問題。為了建立這個(gè)實(shí)驗(yàn)，他們使用空間光調(diào)制器在單個(gè)泵浦光束的電介質(zhì)樣品中形成了一個(gè)雙波干涉場(chǎng)，以確保兩個(gè)泵浦波之間的同步。在實(shí)驗(yàn)裝置中，該團(tuán)隊(duì)使用鈦藍(lán)寶石啁啾脈沖放大器激光源，以 790 nm 的中心波長(zhǎng)發(fā)送 50 個(gè)飛秒脈沖，以 1 KHz 的重復(fù)率對(duì) 50 次發(fā)射的信號(hào)進(jìn)行積分來完成所有測(cè)量。
(a) 峰值互相關(guān)信號(hào)是泵浦強(qiáng)度的函數(shù)。十字代表實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，二次擬合顯示為實(shí)線。（插圖）作為不同泵浦強(qiáng)度的泵浦-探針延遲函數(shù)的互相關(guān)信號(hào)，顯示峰值位置和形狀隨泵浦功率不變。(b) 互相關(guān)信號(hào)。對(duì)于泵浦和探針極化方向的四種組合，互相關(guān)信號(hào)是泵浦-探針延遲的函數(shù)。
一種基于克爾的瞬態(tài)光柵，適用于所有泵浦-探針極化組合
在這項(xiàng)工作中，Xie 和 Meyer 等人展示了如何從電子克爾效應(yīng)（一種材料的折射率因施加的電場(chǎng)而發(fā)生變化的現(xiàn)象）中產(chǎn)生泵浦誘導(dǎo)的微光柵，以提供微弱探測(cè)脈沖的詳細(xì)原位表征。科學(xué)家們驗(yàn)證了測(cè)量的衍射信號(hào)，并證明了所有輸入泵浦和探針偏振組合的測(cè)量結(jié)果的有效性。他們首先報(bào)道了該技術(shù)的有效性，然后是探測(cè)脈沖的優(yōu)化。然后，他們優(yōu)化了探測(cè)脈沖的持續(xù)時(shí)間來描述兩種偏振，并表明該方法對(duì)于檢測(cè)泵浦光束和探測(cè)光束光程中的光譜相位差是非常有用的。
泵浦-探針延遲隨樣本平移改變。(a) 在藍(lán)寶石中TG信號(hào)隨樣品位置的變化（從 0 到 200 μm）。(b) TG 信號(hào)的重心與樣品位移的函數(shù)關(guān)系；實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與模型非常吻合。誤差棒起因于重心的確定精度，與延遲線的定位精度有關(guān)。
角色散的可視化。(a) 瞬態(tài)光柵對(duì)角度分散探測(cè)脈沖的衍射概念。瞬態(tài)光柵在泵浦-探頭延遲處有效地對(duì)啁啾脈沖進(jìn)行采樣，并對(duì)相應(yīng)的子脈沖在ROI（感興趣區(qū)域）上進(jìn)行一級(jí)衍射。(b) 典型的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。衍射信號(hào)在y方向上的延遲和偏離角的函數(shù)。
同步的空間限制
在實(shí)驗(yàn)過程中，Xie 和 Meyer 等人定義了泵浦和探測(cè)脈沖的同步標(biāo)準(zhǔn)，用于精確定位樣品中焦點(diǎn)的位置，并將泵浦和探針之間的相互作用區(qū)域定位到幾十微米。實(shí)驗(yàn)的強(qiáng)大定位使他們能夠檢索群速度差異對(duì)泵浦-探針同步的影響。探測(cè)脈沖會(huì)產(chǎn)生脈沖前沿傾斜，這會(huì)限制超快成像實(shí)驗(yàn)。為了解決這個(gè)問題，Xie 和 Meyer 等人通過使用兩個(gè)完全平行的棱鏡組成無像差棱鏡壓縮器，盡管平行度在實(shí)驗(yàn)上可能會(huì)偏離幾個(gè)毫弧度。這種偏差對(duì)探測(cè)脈沖有很大的影響。因此，該團(tuán)隊(duì)使用瞬態(tài)光柵來直觀顯示脈沖前沿傾斜，然后通過準(zhǔn)確調(diào)整壓縮器棱鏡之間的平行度來有效解決這個(gè)問題。這項(xiàng)工作表明實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果非常吻合。這項(xiàng)工作中引入的瞬態(tài)光柵診斷有助于準(zhǔn)確消除脈沖前沿傾斜，即使棱鏡壓縮器的偏離角發(fā)生微弱變化。
脈沖與角色散和時(shí)間色散的互相關(guān)。每個(gè)軌跡表示任意單位的衍射效率，是延遲（縱軸）和空間方向ky(橫軸，ky =[?1.03；1.03]μm?1)。左表顯示了 15 種不同的時(shí)間啁啾 ?2 和角色散組合的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。通過棱鏡角度失配對(duì)角色散進(jìn)行了數(shù)值表征。二階相位 φ2 的值已通過棱鏡壓縮器中插入的棱鏡來表征（第一行 3 毫米，第二行 2 毫米，最后一行 0 毫米。后者是最佳脈沖壓縮的位置）。對(duì)于每條軌跡，水平軸刻度已使用角色散系數(shù)轉(zhuǎn)換為波長(zhǎng)。當(dāng)角色散被移除時(shí)（中心柱），所有波長(zhǎng)都有相同的方向 ky。在這種情況下，光斑的橫向?qū)挾葍H由高斯光束的大小決定。為了顯示結(jié)果的一致性，最右邊的一欄顯示了三種情況（A、B、C），其中瞬態(tài)光柵衍射效率的解析公式是利用ZEMAX模擬的偏置棱鏡壓縮機(jī)的參數(shù)提取的。
前景
通過這種方式，Chen Xie、Remi Meyer 及其同事設(shè)計(jì)了一種極其局部化的原位診斷方法，以實(shí)現(xiàn)弱探測(cè)脈沖與高強(qiáng)度泵浦的表征和同步。這種診斷方法對(duì)于不同的泵浦-探針交叉幾何形狀具有高度的靈活性，以表征探針脈沖。該技術(shù)也適用于各種脈沖持續(xù)時(shí)間，甚至在存在球面像差的情況下也適用，并且廣泛適用于大多數(shù)超快成像和泵浦-探頭實(shí)驗(yàn)。研究結(jié)果具有多種應(yīng)用，可用于確定微米尺度的瞬態(tài)現(xiàn)象以及了解凝聚態(tài)物質(zhì)中激光與物質(zhì)的相互作用。
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