表面發(fā)射 (SE) 半導體激光器以多種方式改變了我們的日常生活，例如通信和傳感。將SE半導體激光器的工作波長擴展到更短的紫外（UV）波長范圍，進一步拓寬了在消毒、醫(yī)療診斷、光療等方面的應用。盡管如此，在紫外范圍內實現(xiàn) SE 激光器仍然是一個挑戰(zhàn)。盡管最近在氮化鋁鎵 (AlGaN) 的紫外 SE 激光器方面取得了突破，但電注入 AlGaN 納米線紫外激光器是基于隨機光腔，而 AlGaN 紫外垂直腔 SE 激光器 (VCSEL) 都是通過光泵浦并且都是具有數(shù)百 kW/cm 2至 MW/cm 2范圍內的大激光閾值功率密度. 在此，我們報告了基于 GaN 的外延納米線光子晶體在紫外光譜范圍內的超低閾值 SE 激射。測量了 367 nm 的激光，閾值僅為 7 kW/cm 2（~ 49 μJ/cm 2）左右，與之前報道的類似激光波長的傳統(tǒng) AlGaN UV VCSEL 相比，減少了 100 倍。這也是納米線光子晶體SE激光器在紫外波段的首次成果。進一步考慮到已經在 III 族氮化物納米線中建立的出色的電摻雜，這項工作為開發(fā)長期尋求的半導體 UV SE 激光器提供了一條可行的途徑。
介紹
SE 半導體激光器對于光子學、信息和通信技術以及生物醫(yī)學科學等多個領域都很重要1 , 2 , 3 , 4 , 5 , 6。與邊發(fā)射激光器相比，SE激光器具有光束發(fā)散小、圓形遠場模式、調制速度快、二維集成能力等諸多優(yōu)勢5 , 7。經過數(shù)十年的發(fā)展，基于砷化鎵 (GaAs) 的近紅外 (IR) SE 激光器已成為一個價值數(shù)十億美元的產業(yè)，對數(shù)據(jù)通信和 3D 傳感（例如人臉識別和飛行時間成像）產生了影響8，9、10、11、12。_ _ _ _ _ _ 遺憾的是，在較短的可見光和紫外光譜范圍內，SE 激光器在近紅外區(qū)域的成功并不明顯。例如，盡管近年來基于 GaN 的藍色和綠色 SE 激光器取得了令人鼓舞的進展，但它們尚未達到與其在近紅外 4 、 10 、 13 、 14 、 15中的對應物相同的成熟水平, 16 , 17 , 18 , 19 , 20 , 21 , 22 , 23. 在紫外線范圍內，情況更加滯后?，F(xiàn)有技術均不能滿足實際應用需求。UV SE 激光開發(fā)的突破對于與我們日常生活相關的各種應用至關重要，包括消毒、醫(yī)療診斷、光療、固化和高分辨率 3D 打印24、25。
目前，雖然在開發(fā) UV SE 激光器與有機半導體和氧化鋅 (ZnO) 等其他材料系統(tǒng)以及其他光子技術（例如將非線性光學耦合到近紅外 GaAs 基 VCSEL，例如，參考文獻。26、27、28、29、30、31。_ _ _ _ _ _ _ _ _ _ 由于直接、超寬和可調諧帶隙能量、化學穩(wěn)定、機械強度高、高度緊湊等諸多優(yōu)點，AlGaN 在 UV SE 激光器開發(fā)方面受到了廣泛關注。盡管如此，迄今為止展示的電注入AlGaN 納米線UV SE 激光器都是基于隨機光腔32、33, 34 , 35 , 而 AlGaN UV VCSEL 都是通過光泵浦并且都具有大的激光閾值功率密度8 , 11 , 36 , 37 , 38 , 39 , 40 , 41 , 42 , 43 , 44 , 45。例如，亞 280 nm 激光的閾值功率密度為 1.2 MW/cm 2 39，即使對于較長波長（例如，接近 400 nm）的激光，閾值功率密度也在 200–400 kW 左右的范圍內/厘米2 11 , 40. 在此，我們展示了使用基于 GaN 的外延納米線光子晶體 (epi-NPC) 結構在紫外光譜范圍內的超低閾值 SE 激光，這不僅可以克服具有自組織納米線的隨機光腔的缺點，而且可以大大減輕傳統(tǒng) AlGaN 紫外 VCSEL 面臨的挑戰(zhàn)。本研究中所示的 UV SE 激光發(fā)射波長為 367 nm，閾值僅為 7 kW/cm 2，與傳統(tǒng)的 AlGaN UV VCSEL 相比降低了 100 倍。使用基于光子晶體的 SE 激光器還可以潛在地在大面積上提供均勻的單模和其他好處，例如按需光束12。
器件概念的示意圖如圖 1a所示，它利用排列成方格的 GaN epi-NPC 形成光學腔，以實現(xiàn) SE 激光。方格的使用有利于單模激光以及實現(xiàn)各種功能，例如，參考文獻。12、46。_ _ 圖1a的插圖中還顯示了面內光束傳播和向法線方向衍射形成 SE 激光的圖示 。圖 1b顯示了此類 NPC 的俯視圖，標有兩個特定方向 Γ-X 和 Γ-M。對于 GaN，帶邊發(fā)光約為 364 nm 47. 因此，我們設計了一個 NPC 結構，可以形成一個空腔來支持圍繞該波長的激光發(fā)射。圖 1c顯示了二維 (2D) 橫向磁 (TM) 光子帶結構，使用 COMSOL Multiphysics 中的二維空間和波動光學包，具有 200 nm 的晶格常數(shù)（ a ，中心到中心距離）和納米線直徑( d NW ) 為 173 nm。虛線表示降低的頻率 ( a/λ )。通常，在光子帶邊緣，光群速度變?yōu)榱?，即dω/dk ?→ 0，從而可以形成駐波，并且可以使用這種慢光來實現(xiàn)激光發(fā)射，這是由于光子之間的相互作用時間顯著增強輻射場和增益介質19, 21 , 22。從圖 1c可以看出，降低的頻率與 Γ 點處的帶邊緣對齊，a/λ ?~ 0.545，表明此時形成了駐波和可能的激射（如果增益大于損耗）， λ ~ 367 ?nm。此外，在Γ點，光束也可以垂直于光子晶面衍射，形成SE激射12、46、48、49、50。圖 1d進一步顯示了模式配置文件 (| E | 2) 設計的 NPC 結構，使用三維 (3D) 時域有限差分 (FDTD) 方法進行模擬?？梢钥闯?，在 NPC 中觀察到強模式強度。在 FDTD 模擬中，具有與上述相同設計參數(shù)的納米線在 GaN 襯底上排列成方格。中心波長為 367 nm 的 TM 偶極子源位于納米線陣列的中心。模擬的橫向尺寸為 6 μm × 6 μm，并使用完美匹配層 (PML) 邊界條件。
在實驗上，NPC 結構是使用分子束外延 (MBE) 在圖案化的 GaN-on-sapphire 襯底上形成的。為了形成圖案，首先使用電子束蒸發(fā)器沉積 10 nm Ti，然后進行電子束光刻 (EBL) 和反應離子蝕刻 (RIE)，以創(chuàng)建排列成正方形的不同直徑 (a = 200 nm) 的納米?孔格子。為了組建 NPC，它遵循了兩個步驟。鈦圖案襯底首先在 MBE 生長室中以 400 °C 的溫度進行氮化，以防止在高溫下出現(xiàn)裂紋和降解。隨后是 GaN 納米線的生長。生長條件包括 865 °C 的襯底溫度 ( T sub )、0.9 sccm 的氮氣流速和 2.5 × 10 -7的 Ga 通量 托爾。詳細的生長條件分析可以在別處找到51。
生長的 NPC 的尺寸為 75 μm × 75 μm，邊緣平行于尺寸為 1 cm × 1 cm 的晶片邊緣。該陣列的光學圖像如圖S1a所示。NPC 的掃描電子顯微鏡 (SEM) 圖像如圖 2a所示。SEM 圖像是使用場發(fā)射 (FE) SEM 以 45° 的傾斜角拍攝的?？梢钥闯黾{米線是高度均勻的。詳細檢查進一步證實納米線在大范圍內具有相似的均勻性。大尺寸 SEM 圖像如圖S1 b-d 所示。使用 SEM 圖像進一步對納米線直徑進行統(tǒng)計，給出平均d NW173.2 nm 和 4.4 nm 的標準偏差（此誤差條可能在很大程度上受到 EBL 過程的限制）。因此，通過實驗獲得接近設計（相對于納米線直徑）的大面積 NPC。
圖 2b顯示了從 NPC 結構（表示為“激光陣列”）頂面收集的室溫 (RT) 光致發(fā)光 (PL) 光譜，由 213 nm 脈沖激光（脈沖寬度：7 ns；重復率）激發(fā): 200 Hz) 在 63.5 kW/cm 2的峰值功率密度下。激光通過聚焦透鏡（光斑尺寸：~ 9 × 10 –4 cm 2 ）聚焦到樣品表面，同時使用聚焦透鏡（NA ~ 0.31）從樣品表面收集發(fā)射光，這是進一步耦合到光纖和紫外光譜儀（QE Pro，光譜分辨率~0.3 nm）。圖 2 b 中還顯示了a ?= 600 nm 和d NW陣列的 PL 光譜?= 325 nm（表示為“非激光陣列”）在相同條件下測量。非激光陣列的 SEM 圖像如圖S2a所示。還計算了非激光陣列的光子帶結構，如圖S2 b 所示。發(fā)現(xiàn)降低的頻率a / λ ( λ ?= 367 nm) 與任何帶邊緣模式無關，表明不存在光放大。這與圖2所示的一致 b：雖然從具有窄線寬的激光陣列測量到強 PL 發(fā)射，但來自非激光陣列的 PL 發(fā)射要弱得多（大約減少了 10 倍），線寬保持寬（全寬的一半） -最大值為 ~ 15 nm）。此外，非激光陣列的PL峰位置在364 nm附近，與GaN的帶邊發(fā)射一致；而對于激光陣列，由于光學腔，PL 峰移動到更長的波長。
詳細的測量進一步證實了超低閾值 SE 激光的實現(xiàn)。圖 3a所示為不同激發(fā)密度下的發(fā)光光譜。可以看出，隨著激發(fā)密度的增加，光譜變窄，伴隨著光強度的快速增加。圖3b中的 L–L（熄滅與光照）曲線更清楚地顯示了這種趨勢 ，明確的閾值約為 7 kW/cm 2。通過以對數(shù)刻度檢查 L-L 曲線進一步確認激光。如圖 3所示c，觀察到清晰的 S 形，對應于自發(fā)輻射（線性）、放大自發(fā)輻射（超線性）和激射（線性），是激射 32 、 33 、 34的確鑿證據(jù)。
進一步注意到，在這項研究中，與從頂部收集的激光強度相比，從側面收集的激光強度僅為 ~ 1/30，表明表面主導光發(fā)射。詳細討論可以在補充中找到。信息。文本S3。在這項研究中，我們還測量了 GaN-on-sapphire 模板和帶有 Ti 掩模的 GaN-on-sapphire 的 PL 光譜。結果在補充中描述。信息。文字S4. 簡而言之，僅從具有 Ti 掩模的藍寶石上 GaN 測量到弱 PL，這表明從非激光陣列和激光陣列測量的光發(fā)射來自頂部生長的 GaN 納米線。這也證實了激射是由于NPC發(fā)出的光。還注意到，由于激光陣列和非激光陣列具有相同的高度，因此排除了激光是由于法布里-珀羅（FP）腔的形成。
如圖3c中的虛線所示，通過使用自發(fā)發(fā)射與激光發(fā)射的強度比進一步估計 自發(fā)發(fā)射耦合因子β?？梢缘贸龃蠹s 0.08 的β因子。由于光子晶體腔8、11、14、23中的有效光子耦合，該β因子與之前報道的光子晶體 SE 激光器相當，并且與傳統(tǒng) AlGaN UV VCSEL 中報道的值相比更大。圖 3d 顯示作為激發(fā)功率函數(shù)的線寬和峰值波長?？梢钥吹介撝蹈浇木€寬明顯減少。相對較寬的線寬可能與多種激光模式有關。此外，還可以看出，在閾值之后，峰值波長幾乎沒有變化，表明激光波長幾乎穩(wěn)定。
最后研究了Γ點的面內極化。在這方面，光發(fā)射是從器件頂部收集的，偏振器插入光收集路徑中，而泵浦端類似于前面描述的結果，如圖 1 和 2 所示。 2和3。收集端示意性地如圖 4a所示：在光收集路徑中放置Glan-Taylor偏振器，并且還標記了面內角φ 。此處，φ ?= 0° 表示電場沿偏振器的透射軸。從圖 4b可以看出，φ處的光強= 0° 與φ = 90°?處的光強度相比大約強 10 倍?，表明發(fā)射光在 Γ 點處在平面內高度偏振。圖 4c進一步顯示了不同角度φ下的光強度。如果定義極化比（極化度）ρ ?= ( I max ?? I min )/( I max ?+? I min )，則獲得大約 0.8 的ρ值，表明面內極化程度很高。先前已從基于 InGaN 的光子晶體 SE 激光器14、19、21、23。 _ _ 本研究中的面內偏振行為可能與多種激光模式有關，詳細機制正在研究中。
圖 5顯示了本研究中實現(xiàn)的激光閾值與先前報道的不同波長的傳統(tǒng) AlGaN UV VCSEL 的激光閾值的比較圖?？梢钥闯觯瑢τ趥鹘y(tǒng)的AlGaN UV VCSEL，激射閾值在幾百kW/cm 2到MW/cm 2范圍內，并且激射閾值隨著激射波長的變短而增加，如虛線所示. 對于波長類似于本研究中波長的激光，閾值約為 0.7–1 MW/cm 2。相比之下，本研究中的激光閾值僅為 7 kW/cm 2左右。
對于傳統(tǒng)的AlGaN UV VCSEL，主要挑戰(zhàn)在于難以獲得高質量的分布式布拉格反射鏡（DBR）反射鏡（主要是由于晶格失配大而受到材料質量的限制），難以獲得低電阻率AlGaN，因為不良的電摻雜（主要是 p 型），以及器件制造過程的復雜性，例如參考文獻。8、11。_ _ 使用外延納米線光子晶體可以大大緩解這些挑戰(zhàn)。例如，由于對大表面積的有效應變松弛，自下而上的納米線已被證明能夠提高材料質量，例如參考文獻。47 , 52 , 53. 此外，利用光子晶體的帶邊模式進行激光發(fā)射可以避免在腔體形成中出現(xiàn)問題的 DBR 反射鏡。與傳統(tǒng)的 AlGaN UV VCSEL 相比，這在很大程度上有助于在本研究中實現(xiàn)超低閾值 UV SE 激光。
在本研究中實現(xiàn)超低閾值 UV SE 激光的另一個重要原因是通過實驗形成大規(guī)模高質量的 NPC。為了擁有這樣的NPC，與設計的緊密匹配是至關重要的。我們之前已經使用低溫選擇性區(qū)域外延 (LT-SAE) 51建立了橫向生長速率與生長條件和圖案設計的相關性；在這項研究中，進一步進行了廣泛的 MBE 生長和襯底圖案化，部分原因是 EBL 過程中的誤差條。此外，LT-SAE 顯著改善的選擇性區(qū)域外延可能是促成大規(guī)模高質量 NPC 51的另一個因素。
總之，在這項工作中，我們展示了使用 GaN epi-NPC 在紫外光譜范圍內產生超低閾值的 SE 激光。激光波長為 367 nm，閾值僅為 7 kW/cm 2（或 ~ 49 μJ/cm 2），與之前報道的類似激光波長的傳統(tǒng) AlGaN UV VCSEL 相比低兩個數(shù)量級。與近紫外光譜范圍內的傳統(tǒng) AlGaN VCSEL 相比，該激光閾值也低了一個數(shù)量級以上。進一步考慮到已經在 III 族氮化物納米線中建立的出色電摻雜54、55、56和完全外延工藝，這項研究為在紫外范圍內開發(fā)具有可控光束特性的電注入 SE 半導體激光器提供了一條可行的途徑，這與之前展示的具有半導體納米線的電注入紫外隨機激光器以及與其他現(xiàn)有半導體設備平臺的集成能力，以增加功能。
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