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從自然時(shí)間尺度上去探測(cè)和理解物質(zhì)的結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)過(guò)程是強(qiáng)場(chǎng)物理領(lǐng)域發(fā)展的主要推動(dòng)力。阿秒極紫外脈沖的產(chǎn)生和發(fā)展為探測(cè)物質(zhì)的結(jié)構(gòu)和電子動(dòng)力學(xué)過(guò)程帶來(lái)了前所未有的時(shí)間和空間分辨率。阿秒極紫外脈沖的應(yīng)用可以總結(jié)為兩類。第一類，在高次諧波產(chǎn)生的過(guò)程中，電子回復(fù)波包包含了原子分子的結(jié)構(gòu)信息，當(dāng)電子與母核回復(fù)產(chǎn)生高次諧波時(shí)，諧波信號(hào)中會(huì)帶有這些信息，從而可以從諧波信號(hào)中提取和重構(gòu)原子分子的幾何結(jié)構(gòu)和軌道信息。因此，這種方法又被成為高次諧波的“自探測(cè)”機(jī)制。特別的，高次諧波可以用來(lái)重構(gòu)分子軌道，被稱為基于高次諧波的分子軌道全息成像。另外一類，阿秒極紫外光源的產(chǎn)生，可以將飛秒光譜學(xué)方法拓展到阿秒領(lǐng)域，而阿秒是原子分子運(yùn)動(dòng)的時(shí)間尺度。最近的研究表明，阿秒極紫外光源可以對(duì)分子中電子波包進(jìn)行空間上埃尺度的成像。所以阿秒極紫外光源可以對(duì)物理、化學(xué)、生物等領(lǐng)域的基本過(guò)程提供埃級(jí)空間尺度以及阿秒時(shí)間尺度的超快探測(cè)分辨率。
武漢國(guó)家光電實(shí)驗(yàn)室陸培祥教授領(lǐng)導(dǎo)的超快激光研究團(tuán)隊(duì)研究了采用阿秒光電子探測(cè)技術(shù)對(duì)分子的幾何結(jié)構(gòu)進(jìn)行測(cè)量以及分子軌道重構(gòu)。通過(guò)數(shù)值求解含時(shí)薛定諤方程，他們計(jì)算了不同分子在極紫外激光脈沖的作用下的光電離動(dòng)量譜。在光電離動(dòng)量譜中，發(fā)現(xiàn)了清晰的電子波包干涉條紋。通過(guò)干涉條紋的位置，可以測(cè)量分子的核間距信息。同時(shí)發(fā)現(xiàn)，如果改變分子的核間距，干涉條紋的位置會(huì)相應(yīng)的發(fā)生變化。進(jìn)一步的，干涉條紋的精細(xì)結(jié)構(gòu)，即干涉峰強(qiáng)度的相對(duì)大小反應(yīng)了分子軌道的對(duì)稱性信息。采用雙中心干涉模型，可以很好的通過(guò)光電離動(dòng)量譜重構(gòu)分子軌道。
2015年4月20日，該研究結(jié)果“基于阿秒電子衍射的超快分子軌道成像”（Ultrafast molecular orbital imaging based on attosecond photoelectron diffraction）發(fā)表在《光學(xué)快報(bào)》（Optics Express， 2015， 23， 8， 10688）上。
圖：基于電子衍射的分子軌道阿秒光電子探測(cè)
圖：基于電子衍射的分子軌道阿秒光電子探測(cè)
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