單光子源是一種重要的量子光源，是量子信息技術的核心之一，在量子保密通信的量子密鑰分配中，單光子源對于利用量子秘鑰分配協議安全傳遞信息至關重要；在量子計算方面，為滿足全光量子中繼器等應用，需要極高純度的單光子源。但目前的單光子光源制備技術遠不能滿足各種量子技術應用的需求，特別是在可控地大規模制備高純度單光子光源的方面，面臨各種困難和挑戰。
鑒于此，清華大學電子系寧存政教授團隊將激光加工的可控性大規模制作能力和二維寬禁帶半導體材料氮化硼（hBN）的優異性質相結合，解決了目前單光子光源存在的幾個關鍵問題，實現了空間可控地大規模制作高純度、高亮度的單光子光源。
六方氮化硼（hBN）是一種新的寬帶半導體，由于其層狀結構，容易剝離成薄層甚至單分子層厚度，優異的材料性質和易于同其他二維材料集成等特點，近年來得到極大地關注。人們發現在六方氮化硼中可以制備出室溫下的單光子源，并且其具有穩定性好和易于集成的特點，使其成為最有希望走向實際應用的單光子源。目前研究人員通常是通過對hBN高溫退火、化學腐蝕、電子束/離子束/中子輻照、應力誘導等方法產生單光子源。雖然這些方法都可以在hBN中制備出單光子，但是這些方法都存在某些缺點，比如所產生的單光子源性亮度或者純度不高，單光子源產率低或者對所加工的設備和工藝要求很高等。因此，有必要探索一種簡單高效制備高質量單光子源的方法。
激光加工單光子源是通過超短強脈沖照射產生的缺陷作為發光光源，這種做法具有空間可控、可大規模制作的優勢，但以前的做法由于熱效應沒有很好解決，存在效率和純度問題。此次研究的主要做法是通過對單脈沖參數的優化，空間給定點只進行單脈沖照射，有效地避免了熱效應和低純度問題。該實驗團隊通過單脈沖飛秒激光照射的方法，在hBN薄層上實現了單光子源的高效制作。每100個單脈沖飛秒激光照射位置中可以產生43個單光子源，是目前自上而下制作方法中產率最高的一種。并且制作得到單光子源的純度及亮度都很高，其中衡量單光子指標的二階關聯函數g2(0)最小值為0.06 ± 0.03，單光子發射強度最高為8.69Mcps，是目前制作得到的最亮的單光子源之一。此外，飛秒激光直寫技術對材料的加工基于多光子吸收等非線性過程，可以突破衍射極限誘導產生人為可控的高空間分辨的微納結構，不需要昂貴的微納加工設備及工藝條件，并且可以用于大規模的生產。
圖1.制備得到的不同尺寸缺陷結構陣列(a)及相應的光致發光圖像(b)(c)。(d)為統計得到的不同尺寸下單光子源產率
圖1a到c展示了四個不同尺寸的缺陷圖案以及相應的光致發光圖像。圖1d展示了總缺陷數目中產生單光子（g2(τ)<0.5）缺陷的百分比，即單光子產率。單光子源的產率隨缺陷圖案尺寸的增加而增大，在3.0μm大小的缺陷圖案中達到最高的42.9%的產率，是目前所有自上而下制作方法中最高的。隨后隨著尺寸進一步增大，單光子源產率逐漸降低。圖2a中黑色曲線顯示的是單光子源光子發射速率跟泵浦功率的關系，經過擬合可以得到飽和光子發射速率為8.69Mcps，這是目前使用自上而下加工技術制作的單光子源中亮度最高的。
圖2. (a)制作出最高亮度單光子源的光子發射速率跟泵浦功率關系。(b)一個典型單光子源的發光峰及其二階關聯函數(插圖)
圖2b顯示的是一個制作出來單光子源典型的發光峰，發光峰波長在540nm左右。插圖中顯示的是其二階關聯函數，其中g2(0)為0.06±0.03，說明單光子源純度高。這是因為研究利用的是單脈沖飛秒激光，它避免了高重頻脈沖激光的熱效應導致的材料損傷。除了上述高效制作高質量單光子源的優勢外，該方法還對襯底無損傷，并且具有大規模制作的能力，為hBN單光子源在量子集成光學芯片中的應用開辟了一條有效途徑。
相關成果以“六方氮化硼材料中利用激光大規模制備高亮度高純度單光子源”（Large-Scale, High-Yield Laser Fabrication of Bright and Pure Single-Photon Emitters at Room Temperature in Hexagonal Boron Nitride）為題近期發表于《美國化學學會·納米》（ACS Nano）期刊上，清華大學電子工程系助理研究員甘霖和2020級博士研究生張聃旸為共同第一作者，清華大學電子工程系教授寧存政為通訊作者。該工作完成單位包括清華大學電子工程系和深圳技術大學集成電路與光電芯片學院。
該研究得到國家自然科學基金和北京市自然科學基金的支持。
論文鏈接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c04386
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