可見光顯微鏡使我們能夠看到像活體細(xì)胞內(nèi)的小器官那樣小的微小物體。然而，它依然無法用來觀測固體中電子在原子間的分布情況。最近，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室孟勝研究組與羅斯托克大學(xué)極端光子學(xué)實驗室以及德國馬克斯普朗克量子光學(xué)研究所的研究人員合作，開發(fā)了一種新型的光顯微鏡，即“激光皮米顯微鏡(laser picoscopy)”，用以實現(xiàn)對固體中價電子分布的實時觀測。
該技術(shù)是通過跟蹤在激光輻照下固體發(fā)射的高次諧波來實現(xiàn)的。高次諧波是在超強激光場驅(qū)動下介質(zhì)的一種極端非線性行為，其表現(xiàn)為材料發(fā)射出遠紫外的相干諧波輻射。高次諧波對材料中電子尤其是價電子的狀態(tài)非常敏感。因此對于固體材料，它不僅可以用于產(chǎn)生具有極限性能的超短激光脈沖，也可以用作一種探測材料內(nèi)部電子性質(zhì)的有效手段。作為全光學(xué)的探測方法，利用高次諧波的固體材料測量不需要高的真空條件以及對樣品的解理；同時，由于高次諧波脈沖時間短，產(chǎn)生的熱效應(yīng)少，所以對樣品幾乎沒有損傷。相比于傳統(tǒng)的探測手段，其時空分辨率更高，因此被逐漸應(yīng)用到對電子能帶結(jié)構(gòu)、拓?fù)湫再|(zhì)以及動態(tài)電導(dǎo)率等性物性的測量上。
因為X射線、電子束等探針僅對材料的總電子分布敏感，利用傳統(tǒng)方法實現(xiàn)價電子分布的直接空間成像依然很有難度，而高分辨的測量更是巨大的挑戰(zhàn)。利用高次諧波在測量上的優(yōu)勢，孟勝研究組與實驗研究人員合作，使用強大的激光閃光照射晶體材料薄膜，激光脈沖驅(qū)動晶體中的電子快速擺動。當(dāng)電子與周圍的電子反彈時，它們在光譜的極紫外部分發(fā)生高次諧波輻射。通過分析這種輻射的性質(zhì)，可以制作一系列具有幾十皮米分辨率的圖片來說明電子云是如何分布在固體晶格中的原子之間的（圖1）。
該研究團隊利用自主發(fā)展的含時密度泛函理論方法，構(gòu)建了強光場作用下電子-勢壘的散射圖像，實現(xiàn)了高次諧波對價電子空間分布的重構(gòu)（圖2）。他們發(fā)現(xiàn)，在光場強度達到一定程度時，由于強場對勢壘強烈的壓制作用，固體中電子呈現(xiàn)一定的準(zhǔn)自由行為，由此建立起高次諧波產(chǎn)率與勢場分布的關(guān)系，通過對高次諧波強度的擬合，固體價電子的勢場以及電荷密度的空間分布被建立起來。
圖1. 固體價電子的激光顯微照相術(shù)。a)是實驗裝置圖，b)是MgF2晶體的高次諧波譜)，c)是高次諧波截止頻率與激光場的關(guān)系，其斜率即對應(yīng)于體系中的最小離子半徑，d)探測到的不同原子或離子的半徑（藍色）和經(jīng)驗值（紅色、黃色）的比較。
圖2.激光輻照下MgF2晶體中的電子動力學(xué)。上圖為激光場的波形，下圖為不同時刻電子密度分布的變化。
值得注意的是，由于高次諧波具有極高的截止能量，這種價電子的空間成像可以達到皮米量級的超高空間分辨率（圖3）。因此，借助高次諧波，不同元素價電子的空間分布尺度也能夠被精確探測。結(jié)果表明，高次諧波對價電子的空間成像不依賴于驅(qū)動光的波長，這意味著這種測量手段擁有涵蓋從太赫茲波段到可見光波段的廣泛光源適應(yīng)性。
圖3.a）實驗重構(gòu)的價電子密度分布，b)理論計算的價電子密度分布。c)為對角線方向電子密度的輪廓。
此項研究為開發(fā)新型激光顯微鏡鋪平了道路，使物理學(xué)家、化學(xué)家和材料科學(xué)家能夠以前所未有的分辨率窺視微觀世界的細(xì)節(jié)，深入理解并最終控制材料的化學(xué)和電子性質(zhì)。能夠探測價電子密度的顯微鏡也可以更好地為計算固態(tài)物理建立實驗基準(zhǔn)。相關(guān)研究成果發(fā)表在Nature 583, 55 (2020)上。
此外，由于高次諧波譜的形貌及其在外界擾動下的變化蘊含著材料內(nèi)部豐富的電子動力學(xué)信息，人們可以通過改變光場波形實現(xiàn)對載流子運動的超快調(diào)控。孟勝研究組的博士生關(guān)夢雪等利用自主發(fā)展的含時密度泛函理論方法，通過調(diào)節(jié)雙色光的強度、相位差等參數(shù)實現(xiàn)了對二維材料MoS2中電子動力學(xué)及高次諧波產(chǎn)生的阿秒尺度超快調(diào)控（圖4）。他們的研究表明，二維材料中的電子波包動力學(xué)及諧波輻射對光場波形高度敏感，通過改變雙色光之間的相位差，載流子在動量空間中的運動軌跡可以被超快地調(diào)控，并且諧波截斷能可以隨光場幅值線性增加，同時伴隨著諧波產(chǎn)率及譜形貌的改變。當(dāng)雙色光相位差為π時，可以在單層MoS2中得到一個光滑連續(xù)、展寬較大的高次諧波譜，從而得到一個能量范圍在極紫外區(qū)域（~20 eV）的近孤立的超短脈沖。雖然二維材料中高次諧波產(chǎn)生截斷能對光強的依賴關(guān)系同體相材料相一致，但其諧波發(fā)射的時頻特征卻和原子氣體中的情況相同，說明二維材料的結(jié)構(gòu)特征介于體相及氣相之間，因此提供了一個獨特的研究平臺。該工作發(fā)表在Appl. Phys. Lett. 116, 043101 (2020),并被選為封面論文。這些工作得到科技部重點研發(fā)計劃(2016YFA0300902)和國家自然科學(xué)基金委(91850120, 11774396, 11934004)的資助。
圖4.《Appl. Phys. Lett.》封面。圖中展示的是二維固體在相位差分別為π/2和π的雙激光脈沖下（黑線）的輻射譜隨時間的變化。
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