近日，國家納米科學中心戴慶研究員和北京大學劉開輝教授、芬蘭阿爾托大學Sun Zhipei教授等合作，首次實現了基于碳納米管量子隧穿效應的可見光頻場致電子發射，該工作為研制亞飛秒時間分辨相干電子源提供了新思路。相關研究成果以內封面論文形式發表在 Advanced Materials [29,1701580(2017)] 上。
戴慶課題組合影
現有的超快電子顯微技術受制于電子源的性能，時間分辨率難以達到飛秒量級，對于許多關鍵的瞬態光物理化學過程，例如，與納米材料光激發和傳輸特性相關的電子躍遷、電荷轉移、電磁振蕩等，無法實現直接觀測。隨著超快科學研究的不斷深入，對于更高時間分辨的超快相干電子源的需求也越來越顯著。
目前超快電子發射主要存在兩種機制：多光子發射（相對弱光）和光場發射（相對強光）。多光子發射過程雖然可以獲得較低的能量散度（0.7 eV, Nature 521, 200, 2015），但發射時間分辨率相對較低（～100飛秒）。光場誘導的電子隧穿發射具有較高的時間分辨率（～100阿秒），但存在激發波長和電子能量散度相互制約的瓶頸問題。
金屬納米結構場需要長波長激光（>800 nm）才能獲得足夠的有質動力勢能以進入光場發射模式，導致出射電子能量散度較大（>3 eV, Nature 483, 190, 2012），遠遠落后于電子顯微技術的需求（TEM, <0.5 eV）。因此，如何在短波長實現光場發射，降低能量散度，是實現飛秒甚至阿秒時間分辨率的重要技術路線。
相比之下，碳納米管可以穩定地實現亞納米半徑的尖端，具有超強的光場增強因子（～30），并保持良好的導電性和結構穩定性，是潛在的高相干光場發射電子源材料。
戴慶課題組在掌握了碳納米材料的特性和結構對電子隧穿影響規律的基礎上，采用優化制備的尖端半徑為1 nm的碳納米管作為光場發射材料，與合作者首次利用短波長激光（可見光到近紫外）實現了超快光場電子隧穿，獲得了超低能量散度電子（0.25 eV）（如下圖所示）。比文獻報道的多光子發射和光場發射電子源分別低3倍和10倍以上，能夠滿足亞納米電子顯微表征對電子束能量散度的要求（<0.5 eV）。該研究工作將推動超快電子顯微鏡和光頻電子器件的發展。
碳納米管超快光場發射特性研究。(a) 碳納米管光場電子發射示意圖；(b) 碳納米管的透射電子顯微圖像；(c) 偏振依賴特性；(d) 光場電子發射能量散度測試，最小能量散度可到0.25 eV；(e) 與金屬發射體相比，碳納米管更容易實現光場發射。
戴慶課題組前期一直致力于碳納米材料的靜電場致電子發射研究，通過調控材料特性和功能結構，提升電子源的亮度、相干性等性能。在材料的結構優化方面，系統研究了碳納米材料的表面缺陷、摻雜濃度、懸掛鍵、吸附分子等對電子隧穿的概率、方向等參數的影響（RSC Advances 5, 105111, 2016）；通過優化設計氮化硼-碳納米管異質結構，有效避免了上述表面態對發射性能帶來的負面影響，可大幅降低表面有效功函數，增加電子隧穿的概率，為場發射提供足夠的電流密度(Small 11, 3710, 2015)。
在材料的組裝設計方面，深入探索了靜態電場調控結構和動態電流反饋調控結構的性能差異（Carbon 89, 1, 2015），闡明了發射體幾何形貌、排列密度、調制電壓等對于發射電流密度、電子束發散角度等核心性能的影響（IEEE Electron Device Letters 35, 786, 2014）。
以此為基礎，著手開展對光致電子發射的研究。對納米材料的光電激發機理進行了探索（Applied Physics Letters 104, 113501, 2014； ACS Applied Materials & Interfaces 7, 2452, 2015）；深入分析了激發過程中電荷的躍遷和傳輸機制（Nanoscale 7, 4242, 2015），并證明碳納米材料體系具有優異的光熱電子發射特性（Carbon 96, 641, 2016）和顯著的局域光場增強效應（Applied Physics Letters 110, 093105, 2017, Applied Physics Letters 111, 133101 2017）。這些工作為碳納米管可見光頻場發射的研究奠定了堅實基礎。
論文鏈接：
http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201770216/full
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