“Frustration”加上激光脈沖，賓夕法尼亞州立大學和阿貢國家實驗室、加州大學伯克利分校以及其他兩個國家實驗室的研究人員組成了一個穩定的“超級晶體”。這是由亞皮秒激光脈沖產生能量改變物質長期穩定狀態的第一個例子。該團隊的目標是在能源部支持下，發現自然界中不存在平衡具有不尋常性質的物質有趣狀態。賓夕法尼亞州立大學研究小組組長、材料科學教授文卡特拉曼·戈帕蘭(Venkatraman Gopalan)表示：我們正在尋找物質的隱藏狀態，方法是把物質從它舒適的狀態(我們稱之為基態)中取出來。
博科園-科學科普：利用光子將電子激發到更高的狀態，然后觀察材料恢復到正常狀態。在激發態，或者在到達基態的一眨眼時間里，會發現我們想要的特性，比如新形的極性、磁性和電子態。當激光以400納米藍光的波長向樣品發射100飛秒的光子時，通過泵浦探測技術可以發現這些狀態。泵浦光將電子激發到更高的能量狀態，然后很快就會產生探針光，這是一種更柔和的光脈沖，讀取材料的狀態。團隊面臨的挑戰是找到一種方法來維持物質的中間狀態，因為這種狀態可能只存在一小部分秒，然后就消失了。然而，研究人員發現，在室溫下，超級晶體基本上永遠處于這種狀態。
3 d圖像的supercrystalμ-PRO相場模擬使用軟件。圖片：L-Q Chen Group, Penn State戈帕蘭將這一挑戰比作把球滾下山。它要到山腳才會停下來，除非有什么東西擋住它的去路，比如一塊突出的巖石。團隊通過“破壞系統”來實現這一點——不允許材料做它想做的事情，也就是允許它在沒有限制的情況下完全最小化它的能量。研究人員將鈦酸鉛和鈦酸鍶這兩種材料的單原子層疊加在一起，形成了一個三維結構。鈦酸鉛是一種鐵電性材料，是一種極性材料，它具有電極化導致材料中的正極和負極。鈦酸鍶不是鐵電材料。這種不匹配迫使電極化矢量走了一條非自然的路，彎曲回來形成漩渦，就像水沿著排水溝旋轉一樣。伯克利研究小組將這些層生長在晶體襯底上，襯底的晶體大小介于兩層材料之間。
這提供了第二個層次的“Frustration”，因為鈦酸鍶層試圖拉伸以符合襯底的晶體結構，而鈦酸鉛必須壓縮以符合襯底的晶體結構。這使得整個系統處于一種微妙但“Frustration”的狀態，多個相隨機分布在體中。在這一點上，研究人員用激光脈沖對材料進行轟擊，激光脈沖在材料中釋放出自由電荷，給系統增加額外的電能，使其進入一種新的物質狀態，一種超級晶體。這些超級晶體有一個單元細胞（晶體中最簡單的重復單元）比任何普通無機晶體都要大得多，其體積是原始兩種材料單元細胞的一百萬倍。材料會自己找到這種狀態。
與瞬態不同的是，這種超晶體狀態在室溫下可能會永久存在（至少在本研究中是一年）除非它被加熱到350華氏度左右，然后被擦除。這個過程可以重復，用光脈沖撞擊材料，然后用熱擦除。這種狀態只能由具有一定最小閾值能量的超短激光脈沖產生，而不能通過將該能量分散到長脈沖上。賓夕法尼亞州立大學和阿爾貢國家實驗室共同擁有的博士后學者弗拉德·斯托伊卡(Vlad Stoica)和第一作者利用高能x射線衍射對超晶體形成前后進行了檢測，清楚地顯示出無序物質向超晶體的轉變。研究成果于2019年3月18日發表在《自然材料》上。由于超快激光脈沖持續時間短，它能以比材料固有響應時間更快的速度在材料上刻下激勵信號。
雖然幾十年來，人們已經在探索這種動態轉變，以刺激材料的有序排列，但直到現在，穩定材料狀態的策略似乎還遙不可及。Argonne研究人員利用高分辨率x射線衍射和納米級成像技術觀察了不可逆結構重排的演化過程。第一次觀察到，對人工層狀極性材料進行一次超快激光脈沖輻照，可以從相對無序狀態開始，誘導出長距離的結構完美。這個實驗演示已經刺激了理論的發展，對未來實現傳統制造無法實現的人工納米材料具有重要意義。《具有三維納米周期性的超晶體的光學創造》通訊作者、阿爾貢國家實驗室(Argonne National Lab)的科學家約翰·弗里蘭(John Freeland)說：
先進光子源的x射線和超快光源的結合，為我們探索超晶體的納米結構提供了最好的機會，同時也讓我們有能力理解為什么這種材料可以反復地從有序狀態變為無序狀態，這些信息，連同模型，讓我們對這個新階段產生的物理現象有了非常深刻的了解。陳龍慶在賓夕法尼亞州立大學的理論小組使用相場軟件包mu-PRO進行計算機計算，該軟件包對實驗結果進行了嚴密的模擬。非常值得注意的是，相場模擬能夠預測超晶體的三維真實空間圖像，其衍射模式通常與實驗模式相匹配，并識別出超晶體穩定性的一系列熱力學條件。這樣的綜合實驗和計算研究是非常有用和富有成效的。橡樹嶺國家實驗室和勞倫斯伯克利國家實驗室的其他團隊成員也參與了這項研究工作。
博科園-科學科普｜研究/來自: 賓夕法尼亞州立大學參考期刊文獻:《Nature Materials》DOI: 10.1038/s41563-019-0311-x博科園-傳遞宇宙科學之美參考期刊文獻:《Nature Materials》DOI: 10.1038/s41563-019-0311-x博科園-傳遞宇宙科學之美
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