本文來自楊未強，宋銳，韓凱，侯靜，國防科技大學(xué)前沿交叉學(xué)科學(xué)院，國防科技大學(xué) 脈沖功率激光技術(shù)國家重點實驗室，僅做交流學(xué)習(xí)之用，感謝分享！
超連續(xù)譜光源，被形象地稱為白光激光，是一種新型激光器，同時具有普通光源( 自發(fā)輻射光)的寬光譜特性和單色激光光源的方向性、高空間相干性、高亮度等特征。超連續(xù)譜的產(chǎn)生通常是指窄帶激光入射到非線性介質(zhì)后，入射激光在多種非線性效應(yīng)( 如調(diào)制不穩(wěn)定性、自相位調(diào)制、交叉相位調(diào)制、四波混頻、孤子自頻移和受激拉曼散射等) 和色散的綜合影響下，光譜得到極大展寬的現(xiàn)象。
1970 年，美國 Alfano 等首次報道了超連續(xù)譜的產(chǎn)生，利用皮秒激光泵浦固體非線性介質(zhì)( BK7 光學(xué)玻璃) ，獲得了光譜范圍覆蓋 400 ～700 nm的超連續(xù)譜光源。早期超連續(xù)譜的產(chǎn)生主要集中在固體、氣體和液體等非線性介質(zhì)中，不僅需要極高峰值功率的入射激光，而且由此獲得的超連續(xù)譜光束質(zhì)量較差，應(yīng)用也受限。光纖可以很好地將激光約束在光纖纖芯中，增加激光與物質(zhì)相互作用的非線性效應(yīng)，降低超連續(xù)譜產(chǎn)生對激光功率的要求，提升輸出光的光束質(zhì)量，是超連續(xù)譜產(chǎn)生的理想介質(zhì)。早在 1976 年，就有光纖中產(chǎn)生超連續(xù)譜的報道，但是由于缺乏高功率脈沖光纖激光器和更有效的高非線性光纖，超連續(xù)譜激光光源研究進展緩慢。光子晶體光纖( Photonic Crystal Fiber，PCF) 的發(fā)明和脈沖光纖激光器的性能提升，極大地促進了超連續(xù)譜的飛速發(fā)展。PCF具有非線性系數(shù)高、色散靈活可調(diào)等優(yōu)良特性，非常適合超連續(xù)譜的產(chǎn)生。1996年第一根PCF成功制備，2000 年貝爾實驗室 Ranka 等首次報道了基于 PCF 的超連續(xù)譜激光實驗研究，獲得了光譜覆蓋 400 ～ 1500 nm 的高光束質(zhì)量超連續(xù)譜光源，自此開啟了超連續(xù)譜光源研究的新春天，該領(lǐng)域成為新的研究熱點。
經(jīng)多年發(fā)展，超連續(xù)譜的產(chǎn)生已有多種解決方案，在泵浦選擇上有連續(xù)波激光、納秒激光、皮秒激光、飛秒激光等，產(chǎn)生超連續(xù)譜的非線性介質(zhì)有PCF、普通光纖、增益光纖、軟玻璃光纖等，超連續(xù)譜激光的光譜范圍可以輕易覆蓋可見至近紅外波段，還可延伸至紫外、中紅外波段，甚至遠紅外波段。超連續(xù)譜光源也獲得了諸多實際應(yīng)用，如光纖通信、精密時間及頻率測量、光學(xué)相干層析成像和非線性光譜學(xué)等。本文重點介紹以光纖為非線性介質(zhì)的超連續(xù)譜研究進展情況。
1 可見光波段增強的超連續(xù)譜光源產(chǎn)生
可見光波段增強的超連續(xù)譜通常簡稱為可見光超連續(xù)譜，該類型光源在生物醫(yī)療成像領(lǐng)域有著重要應(yīng)用，如光學(xué)相干層析成像、熒光共焦顯微成像、相干反斯托克斯拉曼散射顯微成像等。脈沖激光泵浦 PCF 是產(chǎn)生可見光超連續(xù)譜的常用方案，通常有三種增加可見光成分的基本方法: 一 是，通過 PCF 的物理結(jié)構(gòu)參數(shù)，靈活改變光纖的色散特性，從而滿足可見光產(chǎn)生所需的匹配條件;二是，通過改變 PCF 的摻雜材料，調(diào)整光纖的色散和非線性特性，促進可見光產(chǎn)生; 三是，采用多波長泵浦PCF，充分利用自相位調(diào)制、四波混頻等非線性效應(yīng)產(chǎn)生可見光成分。也可綜合使用幾種基本方法來產(chǎn)生可見光超連續(xù)譜。
采用高空氣比的PCF、拉錐 PCF或級聯(lián)PCF都屬于改變 PCF 結(jié)構(gòu)參數(shù)提升可見光成分的方法。改變結(jié)構(gòu)參數(shù)以及改變 PCF 的摻雜材料，都是為了調(diào)整光纖的群速度色散和非線性系數(shù)，使光譜在演化過程中更容易滿足群速度匹配條件，以及獲得更高效的非線性效應(yīng)，從而有利于短波長光譜成分的產(chǎn)生。2008 年，英國巴斯大學(xué) Stone 等對比分析了不同結(jié)構(gòu) PCF 對可見光超連續(xù)譜產(chǎn)生的影響。實驗中使用的 PCF 參數(shù)和試驗結(jié)果如圖 1 所示。圖 1( a) 為常規(guī)單模無截止( Endless Single Mode，ESM) 光纖，圖 1( b) 為高空氣孔占空比光纖，兩種光纖的纖芯尺寸均為4. 7 μm，空氣孔占空比分別為 0. 43 和 0. 77。圖 1( c) 為不同光纖的群折射率曲線，圖中直線為不同輸出功率下超連續(xù)譜的長波邊界和短波邊界的連線，圖 1 ( c) 中的插圖為超連續(xù)譜的短波邊界。使用高空氣孔占空比的 PCF 明顯拓展了超連續(xù)譜向可見光展寬的程度，和常規(guī)的單模無截止 PCF 相比，高空氣孔占空比 PCF 在長波長區(qū)域的群折射率曲線更為陡峭，更容易實現(xiàn)與短波長區(qū)域的群速度匹配，有利于光譜的藍移。
光纖中摻雜化合物可以提高 PCF 的非線性， 如 PCF 中摻雜 GeO2 可以增強拉曼響應(yīng)和克爾效應(yīng)，但摻雜使光纖的零色散波長紅移，為有效產(chǎn)生可見光超連續(xù)譜，通常需要拉錐或特殊結(jié)構(gòu)設(shè)計( 如 Y 形芯) 改變光纖參數(shù)。多波長泵浦方案中，可通過非線性晶體倍頻產(chǎn)生多波長泵浦源，或者通過 PCF 四波混頻獲得多波長泵浦源后再級聯(lián)另一種 PCF 產(chǎn)生可見光超連續(xù)譜。
在遙感成像、遙感探測等領(lǐng)域，期望獲得更高功率的超連續(xù)譜光源。為獲得較高的非線性系數(shù)，用于產(chǎn)生超連續(xù)譜的 PCF 模場面積通常較小。而作為超連續(xù)譜產(chǎn)生的泵浦激光，為獲得高功率需要選用較大模場面積的增益光纖。高功率超連續(xù)譜產(chǎn)生過程中選用的增益光纖與PCF的模場面積相差數(shù)倍甚至一個數(shù)量級以上。因此，為實現(xiàn)高功率超連續(xù)譜光源，不僅需要攻克高光束質(zhì)量的脈沖光纖激光器、高性能光子晶體光纖設(shè)計與制作等關(guān)鍵技術(shù)，還需要解決大模場光纖與 PCF 的低損耗熔接問題，目前常采用的技術(shù)方案有光纖拉錐、PCF選擇性空氣孔塌縮、增加過渡光纖等。當(dāng)前，基于單芯 PCF 的可見光超連續(xù)譜輸出功率已突破百瓦量級。2018 年，中國工程物理研究院 Zhao 等基于單芯 PCF 實現(xiàn)了輸出功率為 215 W 的可見光超連續(xù)譜光源，實驗結(jié)構(gòu)和輸出光譜如圖2所示。實驗采用功率為556 W的皮秒脈沖光纖激光器泵浦一段纖芯直徑為4. 8 μm 的 PCF，獲得了輸出功率為 215 W 的超連續(xù)譜，光譜覆蓋 480 ～ 2000 nm，首次報道了光譜覆蓋 500 nm 以下可見光，輸出功率超過 200 W的超連續(xù)譜光源。
單芯 PCF 的模場面積較小，進一步提升功率的難度較大。從理論上講，采用多芯 PCF 在大功率可見光超連續(xù)譜產(chǎn)生方面具有較大潛力，多芯PCF 的有效模場面積大，容易實現(xiàn)與泵浦激光的模場匹配，可承受更高的功率，而且結(jié)構(gòu)設(shè)計靈活，可獲得有利于可見光超連續(xù)譜產(chǎn)生的色散特性。近年來，基于多芯 PCF 的可見光超連續(xù)譜輸出功率得到了不斷提升。2017 年，國防科技大學(xué) Qi 等以七芯 PCF 為非線性介質(zhì)，獲得了輸出功率為 80. 7 W、光譜覆蓋 350 ～ 2400 nm 的可見光超連續(xù)譜，實驗結(jié)果如圖 3( a) 所示，超連續(xù)譜在整個可見光波段的譜功率密度均大于50 mW/nm。圖 3( b) 為實驗中所使用的七芯PCF 截面圖，其空氣孔直徑、間距和占空比分別為3. 33 μm、3. 91 μm 和 0. 85。
2 近紅外波段超連續(xù)譜光源產(chǎn)生
近紅外波段超連續(xù)譜光源是指輸出光譜的主要成分處于 0. 8 ～ 2. 5 μm 之間的超連續(xù)譜。當(dāng)前，產(chǎn)生近紅外波段超連續(xù)譜的方式主要有以下三種: 一是使用脈沖光纖激光器泵浦 PCF 或普通光纖; 二是在脈沖光纖放大器中直接產(chǎn)生近紅外超連續(xù)譜; 三是用隨機光纖激光器產(chǎn)生近紅外超連續(xù)譜。
使用脈沖光纖激光器泵浦 PCF 產(chǎn)生近紅外超連續(xù)譜的實驗方案與可見光超連續(xù)譜產(chǎn)生時的相同，但比可見光產(chǎn)生的限制條件少，不需要滿足可見光產(chǎn)生時的群速度匹配。脈沖激光泵浦普通光纖也可以產(chǎn)生近紅外超連續(xù)譜，普通光纖的零色散點在 1. 3 μm 左右，使用常見的1 μm波段脈沖激光作為泵浦源時，泵浦光處于正常色散區(qū)，拉曼效應(yīng)和自相位調(diào)制會促使激光頻率紅移，產(chǎn)生近紅外超連續(xù)譜。在大功率超連續(xù)譜產(chǎn)生方面，PCF 也實現(xiàn)了數(shù)百瓦的超連續(xù)譜輸出。2018 年，中國工程物理研究院攻克了千瓦級皮秒脈沖光纖激光器、PCF 高效耦合等技術(shù)難題，實現(xiàn)了全光纖結(jié)構(gòu)、輸出功率為 563 W 的超連續(xù)譜光源。
在光纖放大器中直接產(chǎn)生超連續(xù)譜時，放大器的增益過程與非線性效應(yīng)、色散效應(yīng)共同作用促使光譜展寬，光譜展寬后處于增益范圍內(nèi)的新光譜成分會得到放大，從而又促進了非線性效應(yīng)。該方案中，可以使用較大模場面積的增益光纖作為非線性介質(zhì)，在大功率超連續(xù)譜產(chǎn)生方面極具潛力，摻鐿光纖放大器(Ytterbium-Doped Fiber Amplifer，YDFA) 、鉺/鐿共摻光纖放大器和摻銩光纖放大器 ( Thulium-Doped Fiber Amplifier，TDFA) 中均有超連續(xù)譜產(chǎn)生。2013 年，國防科技大學(xué) Song 等基于摻鐿光纖放大器實現(xiàn)了 177 W 的近紅外超連續(xù)譜輸出，摻鐿光纖的纖芯直徑為 30 μm，輸出超連續(xù)譜的 10 dB光譜寬度為 740 nm，輸出結(jié)果如圖 4 所示。2019 年，復(fù)旦大學(xué) Yao 等基于摻銩光纖放大器實現(xiàn)了 142 W 的超連續(xù)譜輸出，摻銩光纖的纖芯直徑為 25 μm，輸出超連續(xù)譜的 10 dB 光譜寬度為615 nm，輸出結(jié)果如圖 5 所示。
隨機光纖激光器是一種新型的光纖激光器，可利用光纖中的瑞利散射提供隨機分布反饋，從而代替?zhèn)鹘y(tǒng)激光器的諧振腔結(jié)構(gòu)，還可以利用被動光纖中的受激拉曼散射提供增益，具有結(jié)構(gòu)簡單、時域穩(wěn)定等優(yōu)點。2010年，英國阿斯頓大學(xué) Turitsyn 等運用了一種開腔結(jié)構(gòu)的隨機激光器，利用光纖中的瑞利散射和拉曼效應(yīng)實現(xiàn)激光反饋和增益放大，首次提出隨機分布反饋光纖激光器概念。近年來，隨機光纖激光器發(fā)展迅速，在理論和實驗研究上均取得了較大進展，在大功率光纖激光器研制方面，隨機光纖激光器的輸出功率已突破 3000 W。當(dāng)前，利用隨機光纖激光器產(chǎn)生超連續(xù)譜的研究尚處于起步階段，但該方案作為一種高魯棒性、高性價比的實現(xiàn)方案，具有很大的商業(yè)潛力。2016 年，上海交通大學(xué)Tang 等將隨機光纖激光器作為泵浦源，研究了硫化物光纖中超連續(xù)譜的產(chǎn)生。2017 年，電子科技大學(xué) Ma 等首次報道了隨機光纖激光器中直接產(chǎn)生超連續(xù)譜的實驗研究，實驗結(jié)構(gòu)如圖 6所示。隨機光纖激光器采用半開腔結(jié)構(gòu)，中心工作波長為 1365 nm 的拉曼激光器為泵浦源，半開腔中光纖光柵的中心工作波長為1461 nm，被動光纖的長度約為 16 km。當(dāng)泵浦功率為 3. 177 W 時，得到了 20 dB 寬度為 250 nm 的超連續(xù)譜輸出，結(jié)果如圖 7 所示。基于該方法，課題組還進一步優(yōu)化了實驗結(jié)果。
3 中紅外波段超連續(xù)譜光源產(chǎn)生
中紅外波段超連續(xù)譜并沒有嚴(yán)格的定義，也有文獻將 2 ～ 2. 5 μm 波段的超連續(xù)譜稱作中紅外超連續(xù)譜。通常情況下，在軍事領(lǐng)域 將 3 ～ 5 μm波段稱為中紅外波段。本文所指的中紅外超連續(xù)譜是長波邊超過 3 μm 的超連續(xù)譜光源。由于中紅外波段的超連續(xù)譜光源處于大氣傳輸窗口，涵蓋眾多分子的特征譜線，在生物醫(yī)學(xué)、環(huán)境監(jiān)測和國防安全等領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景，是當(dāng)前超連續(xù)譜研究熱點之一。普通石英( SiO2 ) 光纖對于 3 μm 以上的光具有較大的傳輸損耗，中紅外超連續(xù)譜的產(chǎn)生主要使用軟玻璃光纖，常見的軟玻璃光纖材料有: 氟化物玻璃、亞碲酸鹽玻璃和硫系玻璃，不同光纖傳輸損耗曲線如圖 8 所示。中紅外超連續(xù)譜產(chǎn)生的技術(shù)難點在于以下幾個方面: 一是高性能軟玻璃光纖的制造; 二是適合超連續(xù)譜產(chǎn)生的泵浦光源研制;三是軟玻璃光纖的端面處理與低損耗連接。與石英光纖相比，軟玻璃光纖呈現(xiàn)易碎、易斷的脆弱物理特性，且材料的熔點較低，例如 ZBLAN 材料的熔點 為 455 ℃，而石英材料的熔點高達1434 ℃，因此軟玻璃難以實現(xiàn)和普通光纖的低損耗連接。
氟化物光纖拉制技術(shù)成熟，且材料的自聚焦閾值高于亞碲酸鹽和硫系玻璃，更適合高功率中紅外超連續(xù)譜的產(chǎn)生; 但由于傳輸損耗的限制，以氟化物光纖為非線性介質(zhì)的中紅外超連續(xù)譜長波邊難以突破 5 μm。用于產(chǎn)生中紅外超連續(xù)譜的氟化物光纖主要有兩類: ZBLAN 光纖和 InF3光纖。
2006 年，美國威斯康星大學(xué)麥迪遜分校Hagen等首次提出了1. 55 μm 脈沖激 光泵浦ZBLAN 光纖產(chǎn)生中紅外超連續(xù)譜的研究，獲得了光譜覆蓋1. 8 ～ 3. 4 μm、輸出功率為 5mW的超連續(xù)譜。2009 年，美國密西根大學(xué) Xia 等以ZBLAN 為非線性光纖，首次獲得了平均功率超過10 W 的中紅外超連續(xù)譜，輸出光譜覆蓋 0. 8 ～ 4 μm。早期的研究中，中紅外超連續(xù)譜產(chǎn)生的泵浦源主要為 1. 55 μm 脈沖光纖激光器。近年來摻銩光纖激光器取得了快速的發(fā)展，與 1. 55 μm相比，2 μm 波段更易獲得高功率輸出， 且 2 μm 波長離中紅外波段更近，因此基于 2 μm脈沖光纖激光器提升中紅外超連續(xù)譜的輸出功率和長波長的功率比例成為新的嘗試。2014 年，國防科技大學(xué) Yang 等以 2 μm 波段脈沖光纖激光器及放大器為泵浦源，以 ZBLAN 光纖為非線性介質(zhì)，實現(xiàn)了平均功率為 13 W、光 譜 覆 蓋 1. 9 ～ 4. 3 μm的中紅外超連續(xù)譜，實驗方案及結(jié)果如圖 9 所示。隨后，北京工業(yè)大學(xué) Liu 等采用類似方案，獲得了功率為21. 8 W、光譜范圍為1. 9 ～ 3. 8 μm的中紅外超連續(xù)譜。2017 年，國防科技大學(xué) Yin 等進一步改進實驗方案，實現(xiàn)了全光纖結(jié)構(gòu)、輸出光譜超平坦的 15. 2 W、1. 9 ～ 4. 2 μm中紅外超連續(xù)譜。
由于傳輸損耗的限制，基于 ZBLAN 光纖的超連續(xù)譜長波邊限制在 4. 5 μm 左右，InF3 光纖與ZBLAN 光纖具有相似的物理特性，但在 4 ～ 5 μm波段的傳輸損耗較低。隨著 InF3 光纖制造和處理技術(shù)的成熟，近年來以 InF3 為非線性介質(zhì)產(chǎn)生中紅外超連續(xù)譜的輸出性能不斷得到提升。2018 年，國防科技大學(xué)突破了石英光纖與 InF3 光纖的低損耗熔接技術(shù)( 2 μm 波長處的熔接損耗低至 0. 07 dB) ，利用寬譜摻銩光纖放大器輸出的2 ～ 2. 5 μm 寬譜激光泵浦 InF3 光纖，實現(xiàn)了平均功率為 1. 35 W、光譜覆蓋范圍為 1. 5 ～ 5. 2 μm 以及平均功率為 4. 06 W、光譜覆蓋范圍為 1. 9 ～ 5. 1 μm的光譜平坦型中紅外超連續(xù)譜。
亞碲酸鹽玻璃是指含有 TeO2 的化合物玻璃，大多數(shù)亞碲酸鹽玻璃的透光范圍和氟化物玻璃相近，但其非線性系數(shù)要高于氟化物。由于亞碲酸鹽材料中的 OH － 1振動吸收損耗問題( 主要位于 3 ～ 4 μm 波段) 難以解決，亞碲酸鹽光纖在中紅外波段的損耗要遠大于氟化物光纖，這是長期以來亞碲酸鹽光纖沒有得到商業(yè)化應(yīng)用的主要原因之 一。通過脫水技術(shù)創(chuàng)新，減 少 材 料 中 的OH － 1含量是提升亞碲酸鹽光纖傳輸效率的關(guān)鍵，近年來的研究中，通過摻入鹵族元素降低 OH － 1吸收，可將亞碲酸鹽光纖的吸收峰降至10 dB /m左右。2013 年，美國 NP Photonics 公司采用獨特的脫水技術(shù)，制造出超低 OH－1含量的亞碲酸鹽玻璃，成功拉制出在可見光到中紅外波段( 0. 6 ～ 4. 5 μm) 傳輸損耗均小于 0. 5 dB /m 的高質(zhì)量光纖，并以 2 μm 脈沖激光作為泵浦源，實現(xiàn)了輸出功率為 1. 2 W，光譜范圍為 1 ～ 5 μm 的中紅外超連續(xù)譜［69］。2018 年，吉林大學(xué) Yao 等研制了低損耗的亞碲酸鹽光纖，并利用 2 μm 波段飛秒脈沖光纖激光器作為泵浦源，實現(xiàn)了平均功率為 10. 4 W、光譜覆蓋范圍為 0. 9 ～ 3. 9 μm 的中紅外超連續(xù)譜，證實了亞碲酸鹽光纖實現(xiàn)高功率中紅外超連續(xù)譜的潛力［70］。實驗結(jié)構(gòu)和輸出光譜如圖 10 所 示，圖 10 ( b ) 中標(biāo)注的功率為1980 nm飛秒激光器的輸出功率，當(dāng)飛秒激光器的功 率 為 15. 9 W 時，超 連 續(xù) 譜 輸 出 功 率 為10. 4 W。
硫系玻璃包括單組分的 As2 Se3、As2 S3、GeS2玻璃及含 As、Sb、Se、He 和 S 等的多組分玻璃。硫系材料的零色散波長均在 4 μm 以上，普通硫系光纖難以找到適合超連續(xù)譜產(chǎn)生的泵浦源，以可以靈活設(shè)計色散特性的硫系 PCF 為研究對象， 開展了大量的理論研究。在實驗研究方面，由于硫系光纖的損傷閾值要低于氟化物光纖和亞碲酸鹽光纖，基于硫系光纖難以實現(xiàn)高功率激光，目前報道的基于硫系光纖的中紅外超連續(xù)譜輸出功率均在瓦量級以下。2012 年，美國海軍實驗室 Gattass 等報道了以階躍型折射率 As2 S3硫系光纖為非線性介質(zhì)，全光纖中紅外超連續(xù)譜光源 產(chǎn) 生 的 實 驗 研 究，實現(xiàn)了輸出功率為565 mW、光譜覆蓋 1. 9 ～ 4. 8 μm 的中紅外超連續(xù)譜，為當(dāng)時報道的基于硫系玻璃光纖產(chǎn)生中紅外超連續(xù)譜的最高功率。此后的研究中，在功率提升上并沒有大的突破。近年來，基于硫系光纖的中紅外超連續(xù)譜在光譜拓展上取得了較多進展，已有眾多長波長邊界超過 12 μm 的超連續(xù)譜產(chǎn)生的實驗研究。例如文獻中，輸出中心波長為 5 μm 的飛秒激光泵浦一段 22 cm 長的硫化物光纖，實現(xiàn)了輸出光譜范圍為 2 ～ 14 μm的超連 續(xù) 譜 ( － 10 dB 內(nèi)的光譜范圍為 3. 2 ～ 12. 1 μm) ，實驗結(jié)果如圖 11 所示。
4 結(jié)論
以上是對超連續(xù)譜激光光源研究進展的總結(jié)。隨著光纖激光器的快速發(fā)展，以及高性能非線性光纖設(shè)計制造技術(shù)的成熟，超連續(xù)譜光源也在近年來得到了快速發(fā)展。目前，可見光和近紅外波段超連續(xù)譜技術(shù)已經(jīng)比較成熟，已有商用產(chǎn)品，在生物醫(yī)學(xué)、非線性光譜學(xué)、精密測量等領(lǐng)域獲得了實際應(yīng)用。中紅外超連續(xù)譜光源的產(chǎn)生方面，由于軟玻璃光纖的物理特性脆弱，中紅外非線性光纖的設(shè)計、制作與處理難度相對較大，目前相關(guān)研究還處于科學(xué)實驗階段，但在輸出功率和性能方面也得到了很大的進展。未來，超連續(xù)譜激光光源在性能指標(biāo)提升、光譜拓展與調(diào)控等方面將會得到進一步的發(fā)展，超連續(xù)譜光源的應(yīng)用范圍也將越來越廣泛。
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